Spectro

Table des matieres
Introduction generale 3
1 Techniques experimentales. 6
Bibliographie 33
2 La spectroscopie des composes intermetalliques de cerium. 35
1.1 Dispositifs experimentaux. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
1.1.1 Description generale. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
1.1.2 La chambre d'analyse. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
1.1.3 La chambre d'epitaxie. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 8
1.1.4 L'enceinte STM. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
1.1.5 Systemes de pompage. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11
1.1.6 La ligne SU3 du LURE. . . . . . . . . . . . . . . . . . 11
1.2 Principe de la spectroscopie. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13
1.2.1 Interaction rayonnement matiere. . . . . . . . . . . . . 13
1.2.2 Principe de la photoemission. . . . . . . . . . . . . . . 15
1.2.3 Position des raies de photoemission. . . . . . . . . . . 15
1.2.4 Eets multiplets. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
1.2.5 Photoemission resonnante. . . . . . . . . . . . . . . . . 16
1.2.6 Photoemission inverse. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17
1.2.7 La spectroscopie Auger. . . . . . . . . . . . . . . . . . 18
1.2.8 Cinetique de croissance Auger. . . . . . . . . . . . . . 19
1.3 La technique RHEED . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
1.3.1 Diraction sur un monocristal. . . . . . . . . . . . . . 21
1.3.2 Etat de surface. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
1.3.3 Determination de la structure cristalline de surface. . 23
1.3.4 Limitation de cette technique. . . . . . . . . . . . . . . 25
1.3.5 Utilisation du RHEED en croissance. . . . . . . . . . . 26
1.4 Microscopie a eet tunnel. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
2.1 Le modele d'Anderson. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
2.1.1 Formalisme. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
1

f
Bibliographie 64
3 Resultats experimentaux. 66
Bibliographie 121
Conclusion generale 124
2.1.2 Modele d'Anderson simpli

e, cas d'une bande de conduc-
tion in

niment etroite. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
2.1.3 Fonction spectrale des etats 4 . . . . . . . . . . . . . . 39
2.1.4 Photoemission inverse et photoemission sur les niveaux
de cur. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42
2.1.5 In
uence des parametres du modele d'Anderson sur
les spectres calcules. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45
2.2 Modi

cation de l'Hamiltonien de Gunnarsson et Schonhammer. 50
2.2.1 Confrontation du modele G.S. avec l'experience. . . . 50
2.2.2 Modi

cations a apporter au modele G.S. . . . . . . . . 53
2.2.3 Simulations avec des parametres d'hybridation eectifs. 54
2.2.4 Modi

cation du parametre d'hybridation en fonction
de la con

guration electronique. . . . . . . . . . . . . 58
2.3 Conclusion. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63
3.1 Etude des interfaces Ce/Y(0001) et La/Y(0001). . . . . . . . 67
3.1.1 Etude du substrat. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 67
3.1.2 Epitaxie de la face (111) du Ce- . . . . . . . . . . . . 69
3.1.3 Mode de croissance Ce/Y(0001). . . . . . . . . . . . . 70
3.1.4 Epitaxie du lanthane. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72
3.1.5 Mode de croissance La/Y(0001). . . . . . . . . . . . . 72
3.1.6 Relaxation du parametre du lanthane dans le plan. . . 73
3.1.7 Oscillations d'intensite RHEED. . . . . . . . . . . . . 75
3.1.8 Structure electronique du Ce a l'interface Ce/Y(0001). 76
3.2 Etude de l'interface Ce/Fe(100). . . . . . . . . . . . . . . . . 78
3.2.1 Rappel des resultats obtenus sur le systeme Ce-Fe. . . 78
3.2.2 Nouveaux resultats sur le systeme Ce-Fe. . . . . . . . 82
3.2.3 Conclusion. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 87
3.3 Etude du systeme Ce/Pd(001). . . . . . . . . . . . . . . . . . 88
3.3.1 Preparation du substrat de Pd(001). . . . . . . . . . . 88
3.3.2 Systemes Ce-Pd. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 93
3.3.3 Elaboration de composes epitaxies Ce-Pd. . . . . . . . 96
3.3.4 Resultats de photoemission XPS. . . . . . . . . . . . . 98
3.3.5 Resultats de photoemission resonnante. . . . . . . . . 110
3.3.6 Discussion des resultats de photoemission resonnante. 116
3.4 Conclusion. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 118
3.5 Annexe . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 119
2

%
3 1 4 0
B K
K
K
K
0!
0!
0!

Introduction generale

sd f sd f
f
f
f
f
f

f U
W
W U
f
W U
f
f
k T
T
T T
T T
Depuis une cinquantaine d'annees, les composes de terres rares font l'objet
de nombreuses etudes. Parmi les terres rares, le cerium est un element qui
presente des proprietes particulieres. En eet, il possede une transition iso-
structurale Ce- Ce- a temperature ambiante, pour une pression de
7 kbar qui s'accompagne d'une reduction de 15 du volume.
Plusieurs modeles ont ete proposes pour tenter d'expliquer l'origine de cette
transition. Des les annees cinquantes, Zachariasen [1] et Pauling [2] suggere-
rent l'existence d'un changement dans la con

guration electronique du Ce
du type ( ) 4 ( ) 4 . Plus tard, cette idee de promotion d'un
electron 4 dans la bande de conduction fut normalisee par Coqblin [3] et
Ramirez [4]. Le cerium est alors decrit dans le cadre du modele d'Anderson
avec une energie des etats 4 tres proche du niveau de Fermi (-0.1 eV).
Une variation de pression sut a faire passer l'etat 4 au-dessus du niveau
de Fermi entra^nant alors un changement important de l'occupation du ni-
veau 4 a la transition. Toutefois, quelques annees plus tard, Johansson [5]
demontra, a partir d'arguments portant sur les energies de cohesion, que la
variation du nombre d'occupation 4 etait tres faible. Il proposa alors de
considerer la transition Ce- Ce- comme etant une transition de Mott.
Dans cette nouvelle approche, deux parametres sont determinants; d'une
part la repulsion coulombienne entre deux electrons 4 ( ) et d'autre part,
la largeur de bande de ces etats ( ). Ainsi, dans la phase Ce- ( ),
la repulsion coulombienne est importante et les electrons 4 restent loca-
lises sur chaque site. En revanche, dans la phase Ce- ou , le gain
d'energie cinetique permet la formation d'une bande 4 sans modi

er l'oc-
cupation du niveau 4 .
La m^eme phenomenologie se rencontre dans de nombreux composes ou
les correlations electroniques sont importantes. Ainsi, dans ces systemes,
il existe une competition entre les correlations electroniques (interaction de
Coulomb avec localisation des etats) et le recouvrement des orbitales sur les
sites voisins qui favorise un comportement de type electron itinerant. Cette
competition entra^ne un comportement de type Kondo ou l'energie Kondo
= apparait comme l'echelle de basse energie pertinente pour decrire
toutes les proprietes thermodynamiques. Ainsi, la temperature Kondo, ,
separe deux regimes distincts. D'une part, pour de tres basses temperatures
( ), il y a formation d'un etat fondamental singulet non magnetique,
caracteristique d'un comportement de fermions lourds. Ce comportement
entra^ne une tres forte augmentation de la chaleur speci

que et se traduit
par une tres grande densite d'etats au niveau de Fermi. D'autre part, pour
des temperatures elevees ( ), le regime de quasiparticules lourdes
3

3
j jf
f
B K
K
K

f
f
f n

f
k T
f
T
f
et al
f
T=T
disparait laissant place a un regime de moments localises. Les mesures ma-
croscopiques (chaleur speci

que ou susceptibilite magnetique) permettent
seulement d'avoir acces a cette echelle de basse energie. En revanche, les tech-
niques spectroscopiques donnent acces a plusieurs echelles d'energie. C'est
pourquoi, depuis une vingtaine d'annees, les mesures de photoemission sur
les composes de Ce se sont multipliees.
Les premieres mesures de spectroscopie obtenues sur les phases de Ce-
et de Ce- [6], [7] ont montre l'existence d'une structure a environ 2 eV
sous le niveau de Fermi, attribuee aux etats 4 du Ce. Ainsi, l'energie du
niveau 4 ( ) deduite de ces spectres etait beaucoup plus grande que
celle suggeree par le modele promotionnel. De plus, ces mesures ont montre
que l'occupation du niveau 4 ( ) etait tres proche de l'unite et variait
peu entre les phases Ce- et Ce- . Plus tard, Gunnarsson et Schonham-
mer ont propose un modele base sur le modele a une impurete d'Ander-
son pour expliquer les resultats experimentaux de diverses spectroscopies.
Selon ce modele, les electrons 4 du Ce sont consideres comme localises.
Ainsi, la theorie prevoit l'existence d'une resonance Kondo tres etroite, a
l'energie au-dessus du niveau de Fermi. L'intensite de la queue de la
resonance Kondo qui se trouve sous le niveau de Fermi est alors directe-
ment proportionnelle a l'hybridation des etats 4 du Ce. Dans ce modele,
les parametres pertinents sont la temperature Kondo ( ), qui donne acces
a l'echelle de basse energie, l'energie d'interaction coulombienne et l'energie
du niveau 4 , qui donnent acces a une deuxieme echelle de haute energie,
et en

n l'energie d'hybridation qui caracterise le melange des con

gurations
electroniques dans l'etat fondamental. Des etudes systematiques eectuees
sur de nombreux composes de Ce conduisent a la conclusion que les resultats
obtenus avec dierentes spectroscopies (XPS, IPES, XAS) peuvent ^etre in-
terpretes dans le cadre du modele d'Anderson en gardant essentiellement le
m^eme ensemble de parametres [8]. Toutefois, au debut des annees 90, des
problemes sont apparus quant a l'interpretation des resultats de spectro-
scopie. Ainsi, les mesures obtenues sur des composes de Ce utilisant une
meilleure resolution qu'auparavant, en rayonnement synchrotron, suscitent
encore a l'heure actuelle plusieurs polemiques.
Recemment, Kaindl . [9] ont denonce ce modele en demontrant qu'il
est impossible de simuler correctement les spectres de photoemission in-
verse obtenus sur un compose qui possede une forte hybridation, CeRh .
Ils proposent alors de considerer les etats 4 du Ce, non plus comme des
etats localises, mais comme des etats possedant un caractere itinerant tres
prononce. Ils tentent alors de reproduire les spectres experimentaux en utili-
sant un modele base sur des calculs de structure de bande. Selon ces auteurs,
c'est la seule approche susceptible de rendre compte des proprietes spectro-
scopiques dans les composes tres fortement hybrides.
Une autre controverse autour du modele d'Anderson a ete suscitee par le
groupe de Los Alamos [10]. Selon eux, le modele d'Anderson n'est pas adapte
pour decrire les proprietes spectroscopiques des composes de Ce. En parti-
culier, les lois d'echelle ( ) ne sont pas satisfaites. C'est a dire que
l'evolution des spectres en fonction de la temperature ne resulte en aucun
cas de l'eet Kondo. Tres recemment, les resultats de photoemission mesures
4

2
f
in situ
sur le compose CeSi par le groupe de Neuchâtel [11] ont ete largement cri-
tiques par Arko et Joyce [12] [13] qui arment que la fonction spectrale
4 ne peut pas être decrite par le modele d'impurete d'Anderson sans pour
autant proposer une explication physique alternative.
D'autre part, depuis quelques annees, dierentes etudes ont montre que la
surface joue un rôle fondamental dans les mesures de photoemission. En
eet, la con

guration electronique des atomes de cerium a la surface est
dierente de celle du volume [14]. De plus, des dierences notables dans
les spectres de photoemission ont ete observees selon que l'echantillon est
polycristallin ou monocristallin [10]. Pour pouvoir interpreter les resultats
de photoemission, il devient alors necessaire de mesurer des systemes mono-
cristallins parfaitement caracterises.
Notre travail s'inscrit dans la demarche suivante: tout d'abord nous nous
sommes attachesa caracteriser au mieux la surface de nosechantillons. Ainsi,
nos echantillons sont prepares en deposant, par evaporation, des

lms ultra
minces de Ce sur des substrats monocristallins de metaux de transition. Des
techniques instrumentales de surface nous permettent alors de caracteriser
la surface de nos echantillons.
Nous avons alors cherche a estimer le plus precisement possible la contri-
bution de surface dans les spectres de photoemission. Et pour supprimer
totalement cette contribution, nous avons mis au point une methode origi-
nale. En recouvrant les echantillons par un element approprie, nous pouvons
directement avoir acces a la contribution de volume du Ce.
Nous avons egalement revisite le modele de Gunnarsson et Schonhammer.
Ainsi, nous avons notamment tenu compte de la variation de l'hybridation
avec la con

guration du cerium pour savoir s'il n'est pas possible de rendre
mieux compte des resultats experimentaux.
Ce memoire s'articule autour de trois parties. La premiere partie concerne
la description du dispositif experimental utilise et des principes physiques
associes aux diverses techniques experimentales employees. Les echantillons
etant prepares et caracterises , il est important de bien conna^tre les
techniques utilisees.
Dans la deuxieme partie, nous decrirons les proprietes spectroscopiques du
Ce, puis nous verrons comment interpreter ces resultats dans le cadre du
modele d'Anderson. Nous montrerons alors quelles sont les limites de ce
modele et decrirons les modi

cations qui doivent ^etre faites pour que les
calculs soient en meilleur accord avec les resultats experimentaux. En

n
nous proposerons un modele modi

e, qui permet de simuler correctement
les spectres de photoemission de cur et de photoemission inverse. Pour
illustrer ce modele nous comparerons les spectres experimentaux de toute
une serie de composes avec nos simulations.
Le troisieme chapitre est dedie a l'etude de la structure electronique du
Ce dans trois systemes: Ce/Y(0001), Ce/Fe(001) et Ce/Pd(001). Nous
presenterons une etude detaillee du mode de croissance du Ce dans ces
systemes et nous decrirons les dierents resultats obtenus en photoemission.
5

in situ
Chapitre 1
Techniques experimentales.
Dans ce deuxieme chapitre, nous allons decrire le dispositif experimental
qui a ete utilise pour elaborer et caracteriser les materiaux que nous avons
etudies. Une part importante des resultats experimentaux a ete obtenue dans
le Service Commun de photoemission de l'UHP. Nous allons nous attacher
ici a decrire les principes physiques qui sont utilises pour la caracterisation
des echantillons. De m^eme, nous allons nous interesser aux dierentes
techniques de photoemission qui sont utilisees pour l'etude de la structure
electronique du Ce dans nos systemes arti

Sas ESCA
Chambre d'analyse
(ESCA)
Chambre
d'épitaxie Carrefour
Chambre
STM
Sas STM
Cannes de transfert

in situ
in situ

h

1.1 Dispositifs experimentaux.
Description schematique du dispositif experimental.
1.1.1 Description generale.
1.1.2 La chambre d'analyse.
La plupart des experiences de photoemission ont ete eectuees au sein du
Service Commun de Photoemission de l'Universite H. Poincare. Le dispositif
experimental est compose de trois enceintes maintenues sous ultra-vide: une
chambre d'analyse (ESCA), une chambre d'epitaxie et une chambre munie
d'un microscope a eet tunnel (STM). Deux sas permettent d'introduire
les echantillons dans la chambre d'analyse et dans le STM via des cannes
de transfert. La

gure 1.1 donne une representation tres schematique de la
geometrie du dispositif experimental utilise. Chaque chambre etant isolee par
une vanne, il est possible de travailler simultanement dans chaque enceinte
et d'etudier, , les echantillons elabores dans la chambre d'epitaxie.
Figure 1.1:
Cette chambre est equipee d'un appareillage de photoemission qui permet
d'etudier la structure electronique des echantillons prepares dans la
chambre d'epitaxie ou bien introduits par le sas ESCA. L'appareil de type
ESCALAB MKII est commercialise par Vacuum Generator et il est muni de
deux types de source de rayonnement:
rayonnement X
rayonnement ultra-violet (U.V.)
Le rayonnement X est produit dans un tube a rayons X non monochro-
matises, comportant deux anodes. L'anode de magnesium donne un rayon-
nement Mg K d'energie h =1253.6 eV et l'anode d'aluminium donne un
rayonnement Al K d'energie =1486.6 eV. Les rayonnements parasites
K I et K II sont soustraits numeriquement des spectres experimentaux. Le
rayonnement X, tres energetique, est utilise principalement pour etudier les
niveaux de cur des materiaux.
7

Les sources d'evaporation.
1.1.3 La chambre d'epitaxie.
Le rayonnement ultra-violet est produit dans une lampe a decharge d'helium
comportant un systeme de pompage dierentiel. Deux rayonnements sont
obtenus selon la pression d'helium: HeI d'energie h =21.2 eV et HeII
d'energie h =40.8 eV. Compte tenu de la faible energie des rayonnements
U.V., cette source est destinee a l'etude de la structure electronique de la
bande de valence des materiaux.
Le dispositif de photoemission est equipe d'un analyseur hemispherique a
grille retardatrice. Les electrons arraches lors du processus de photoemission
sont selectionnes en energie et comptes gr^ace a un multiplicateur de type
channeltron. Un potentiel retardateur applique sur la grille retardatrice ra-
lentit les electrons de forte energie. Ces electrons sont ensuite devies entre
deux hemispheres entre lesquelles regne un champ electrique radial. La va-
leur de ce champ

xe l'energie de passage (pass energy) et determine en
grande partie la resolution de l'analyseur. Seuls les electrons qui ont la bonne
trajectoire et donc la bonne energie peuvent atteindre le channeltron.
Le balayage en energie s'eectue en faisant varier le potentiel retardeur. Le
pass energy est garde constant quelle que soit l'energie des electrons. Pour
les spectres de photoemission X, le pass energy generalement utilise est de
20 eV et la resolution experimentale totale (comprenant la largeur spectrale
des rayons X) est d'environ 1 eV. Pour la photoemission U.V., la resolution
totale depend principalement de la resolution de l'analyseur. Un pass energy
de 1 eV (pour HeI) a 5 eV (pour HeII) permet d'obtenir des resolutions de
0.2 eV et 0.3 eV respectivement. Le balayage en energie et le comptage des
electrons sont pilotes par un micro-ordinateur.
Cette deuxieme enceinte, qui jouxte la chambre d'analyse, est destinee a
la fabrication d'echantillons par jets moleculaires et a la caracterisation des
surfaces et interfaces obtenues. La chambre d'epitaxie est equipee de sources
d'evaporation, de microbalances a quartz, d'un spectrometre Auger, d'un ca-
non a electrons destine a la diraction d'electrons rapides (RHEED), d'un
canon a bombardement ionique et d'un spectrometre de masse. Lors de la
fabrication des echantillons, une double paroi refroidie a l'azote liquide per-
met de pieger des molecules residuelles.
Les echantillons et substrats, qui sont introduits par l'un ou l'autre des
sas, sont disposes sur un manipulateur ayant trois axes de translation et
deux axes de rotation. Le manipulateur est muni d'un chauage par bom-
bardement electronique qui permet d'atteindre des temperatures d'environ
1000 C. Le contr^ole de la temperature et la regulation du chauage sont
assures par deux thermocouples.
En fonction des dierents materiaux que l'on desire evaporer, plusieurs types
de sources sont employes.
un canon a bombardement electronique focalise est utilise pour la fa-
brication des substrats en raison du
ux important qui est obtenu sans
8

Les microbalances a quartz.
provoquer une trop grande remontee de pression. Ce canon a permis
de preparer les substrats de Fe(100) et de Pd(100).
un creuset en tungstene chaue par eet joule avec un courant d'envi-
ron 135 A et alimente par une faible tension (1 V), permet d'evaporer
des materiaux qui possedent une temperature d'evaporation elevee
mais inferieure a 2000 C. Cette source, qui est utilisee pour evaporer
le cerium, necessite un long degazage. L'inconvenient de cette source
est qu'elle emet une luminosite importante qui limite l'utilisation du
RHEED en cours d'evaporation.
un

lament tresse en forme de panier et chaue par eet joule sous
une tension de 10 V et un courant de 20 A. Cette source est utilisee
pour evaporer le lanthane qui possede une temperature d'evaporation
elevee (1400 C). Le degazage est faible et il est possible d'etudier la
diraction des electrons rapides en cours d'evaporation. En raison de
la faible contenance du panier, la duree de vie de cette source est tres
limitee.
une source a eusion de type Knudsen permet d'evaporer des materiaux
dont la temperature d'evaporation est inferieure a 1400 C. Cette source
peut être munie d'un creuset en nitrure de bore pyrolytique ou d'un
creuset en alumine. Son avantage est de posseder un
ux tres stable
pour une temperature donnee. Elle peut être utilisee pour evaporer le
fer ou le palladium avec de faibles
ux.
Les sources sont placees a la base de l'evaporateur. Un toit refroidi a l'azote
liquide permet de pieger le rayonnement thermique emis. Seules trois de ces
sources peuvent equiper simultanement l'evaporateur pour des raisons de
geometrie.
L'evaporateur est equipe de trois microbalances a quartz qui permettent
d'estimer la quantite de matiere evaporee. La tête de chacune des balances
est constituee d'un oscillateur en quartz dont la frequence de vibration est
fonction de la masse de matiere deposee a la surface. Les microbalances sont
disposees a la même distance des sources que l'echantillon. Les têtes des
microbalances sont refroidies a l'eau pour minimiser la derive thermique.
En eet, la frequence de vibration des oscillateurs depend egalement de la
temperature a la surface du cristal de quartz. Les epaisseurs achees sont
calculees a partir de la frequence de vibration et de la densite des materiaux
massifs. Toutefois, en raison de la dierence de densite qui peut exister
entre le materiau massif et les couches minces, il est necessaire de calibrer
les quartz pour chaque nouveau systeme etudie. Pour cela, on peut utiliser
la spectroscopie Auger au cours d'une cinetique de croissance (voir section
1.2.8). Il est egalement possible d'etudier les oscillations d'intensite RHEED
en cours d'evaporation dans le cas d'une croissance couche par couche (voir
section 1.3.5).
9

2

in situ

m m
1.1.4 L'enceinte STM.
Le spectrometre Auger.
Le dispositif RHEED.
Le spectrometre Auger de type RIBER-OPC 105 est utilise pour determiner
la nature des elements chimiques presents en surface et pour caracteriser
le mode de croissance. Il est constitue d'un canon a electrons; un cou-
rant d'emission de 2 A est obtenu en appliquant une tension de 2 kV. Le
diametre du faisceau d'electrons incidents a la surface de l'echantillon est de
0.5 mm. Les electrons qui sont reemis par l'echantillon atteignent un analy-
seur de type CMA sous un angle solide de 42.3 . Le signal recueilli est ensuite
derive puis ampli

e par un dispositif lock-in. Les spectres experimentaux
sont enregistres en mode derive dN(E)/dE, ce qui permet d'obtenir une
meilleure sensibilite de l'appareil. Le spectrometre Auger est pilote par un
ordinateur.
La diraction d'electrons rapides permet la caracterisation structurale des
surfaces et interfaces elaborees . Le dispositif se compose d'un canon
a electrons (RHEED Vacuum Generator Instrument-LEG300) fonctionnant
sous une tension de 25 kV et delivrant un courant d'emission de 2 A. Les
diagrammes de diraction sont visualises sur un ecran
uorescent de ZnS
dope au cuivre. Une camera CCD

xee sur le hublot permet un enregistre-
ment numerique des images. Un logiciel d'acquisition autorise l'enregistre-
ment en cours d'evaporation de l'intensite diractee.
La partie consacree a l'etude des materiaux par microscopie a eet tun-
nel se compose de deux enceintes. Une premiere enceinte est destinee a la
preparation des echantillons et une deuxieme enceinte est occupee par le mi-
croscope. Le manipulateur de l'enceinte de preparation dispose d'un chauf-
fage par bombardement electronique capable de chauer les echantillons a
une temperature inferieure a 800 C. Un autre chauage hybride, a la fois di-
rect et par bombardement electronique, situe entre l'enceinte de preparation
et le microscope permet de chauer les echantillons de silicium ainsi que
les pointes du microscope. Cette chambre peut accueillir plusieurs sources
d'evaporation. La preparation des echantillons (bombardement ionique, de-
p^ots ultra-minces...) destines aux mesures par STM peut se faire dans la
chambre d'epitaxie.
L'enceinte STM proprement dite est formee d'un bol. Un carroussel situe
a l'entree de cette chambre permet le stockage d'echantillons et de pointes
qui sont ensuite transferes dans le microscope a l'aide d'un wobble stick.
Le microscope utilise est de type Omicron-STM1 (

gure 1.2). Il fonctionne
sous ultra-vide et a temperature ambiante. La taille maximale de l'image qui
peut être obtenue est de 1 1 . La resolution verticale est inferieure a
0.1 A sur le silicium et la resolution laterale est inferieure a 1 A. Une unite
de contrôle pilote le STM. Par la suite, il est possible d'exploiter les images
enregistrees grâce a des logiciels de traitement d'images.
10

:
0
0
0
0

7
10
11
11
Photographie du microscope a eet tunnel.
1.1.5 Systemes de pompage.
1.1.6 La ligne SU3 du LURE.
Figure 1.2:
Les dierentes techniques experimentales, photoemission, RHEED, spectro-
scopie Auger..., peuvent ^etre utilisees sous vide, dans une gamme de pres-
sion de l'ordre de 10 mbar. Mais la necessite de travailler sur des surfaces
propres impose d'atteindre un vide tres pousse, de l'ordre de 10 mbar.
Deux etages de pompage permettent d'atteindre des valeurs correctes de
vide: un pompage primaire est obtenu par des pompes a palettes et un pom-
page secondaire est eectue par des pompes turbomoleculaires ou a diusion
d'huile. Chaque enceinte dispose d'une pompe ionique, qui ne necessite pas
de pompage primaire et d'un sublimateur de titane. Les pressions dans la
chambre d'analyse et dans le STM sont de l'ordre de quelques 10 mbar.
De plus, l'evaporateur est equipe d'une pompe turbomoleculaire (Alcatel)
d'un debit de 450 l/s. La pression de base dans l'evaporateur est alors de
l'ordre de 7 10 mbar. Les deux sas sont pompes gr^ace a une pompe a
diusion d'huile (Edwards) d'un debit de 600 l/s.
A chaque ouverture, les parois adsorbent de nombreuses molecules de gaz
(surtout de l'eau). Pour les eliminer, l'ensemble du dispositif experimental
est recouvert d'une toile d'etuvage en

bre de verre et est porte a une
temperature d'environ 160 C gr^ace a des resistances et des cordons chauf-
fants. Pour pouvoir retrouver un vide correct, il est necessaire d'etuver l'en-
semble pendant une soixantaine d'heures.
Les experiences de photoemission resonnante necessitent d'utiliser le rayon-
nement synchrotron. Tous les resultats presentes ont ete obtenus sur la ligne
Franco-Suisse SU3 du synchrotron Super ACO du LURE d'Orsay.
Le rayonnement synchrotron resulte de la capacite de particules chargees (en
general des positrons) a emettre un rayonnement lorsqu'elles sont accelerees
a une vitesse proche de celle de la lumiere. Ces particules relativistes sont
injectees dans un anneau de stockage et elles emettent, lorsqu'elles sont
accelerees par des aimants de coubure ou des elements d'insertion, un rayon-
11

Figure 1.3:
12
Schema optique de la ligne SU3 de Super ACO.

2
0 0
0 0
2
0
0
2
jh j j ij 0 0
0 0
j i j i
j i j i j i j i
0
0
1.2 Principe de la spectroscopie.
1.2.1 Interaction rayonnement matiere.
if f int i f i
f i int
f i
int
i i i f f f
coulomb
coulomb
h h
h
in situ

h
' H ' E E h!
E E h! H
' '
H H H H
H ' E ' H ' E '
H
~p q ~A ~r;t
m
V ~r
~A ~r;t
~A ~r;t ~A ;t
H
~p q ~A ;t
m
V ~r
nement intense dans un domaine d'energie couvrant une large bande spec-
trale. Les faisceaux de lumiere sont ensuite recuperes par des sorties tout
autour de l'anneau.
La

gure 1.3 donne une representation schematique de la ligne de lumiere
SU3. Trois reseaux plans de diraction (R1, R2, R3) sont utilises pour
selectionner des longueurs d'onde dans des domaines dierents. Les energies
des rayonnements qui peuvent ^etre utilises sont les suivantes: pour le reseau
R1: 70 eV 300 eV, pour le reseau R2: 30 eV 160 eV et
pour le reseau R3: 10 eV 45 eV. Selon le reseau et l'ouverture des
fentes a l'entree ou a la sortie du monochromateur, la resolution peut varier
theoriquement entre 10 meV et 100 meV. Experimentalement, la meilleure
resolution que nous avons pu obtenir, pour une energie de photon de 120 eV,
a ete d'environ 60 meV sur le reseau R1.
Les echantillons sont fabriques dans une chambre de preparation qui
jouxte la chambre d'analyse. Cette chambre est munie de sources d'evapora-
tion, d'une microbalance a quartz, d'un dispositif de diraction d'electrons
lents (LEED). Un dispositif de chauage integre permet d'atteindre des
temperatures d'environ 600 C.
Les processus d'interaction entre le rayonnement electromagnetique et les
particules sont a l'origine de nombreux phenomenes tels que l'absorption ou
l'emission de photons. Au cours de ces processus, la probabilite de transition
entre l'etat initial et l'etat

nal est donnee par la Regle d'Or de Fermi:
0 =
2

( ) (1.1)
ou ( ) decrit la conservation de l'energie et est l'Hamilto-
nien d'interaction couplant les etats

nals et l'etat initial .
L'Hamiltonien representatif du systeme atomes + photon s'ecrit:
= + ou est l'Hamiltonien non perturbe tel que:
= et = .
Dans le cas d'un electron place dans un champ electromagnetique, l'Ha-
miltonien s'ecrit de maniere generale en jauge de Coulomb:
=
[ ( )]
2
+ ( ) (1.2)
On considere que la longueur d'onde des photons est susamment grande
devant l'extension spatiale de la fonction d'onde de l'electron pour que le
potentiel vecteur ( ) reste constant dans l'espace. On se place alors dans
l'approximation dipolaire en ecrivant: ( ) = (0 )
l'Hamiltonien 1.2 devient:
=
[ (0 )]
2
+ ( ) (1.3)
13

0
q
R
0
6
6
0 0
0
0
/ jh j j ij 0 0
/
/
0
0
+
0
0 0
2
(0 )
2
4
3
0
1
0
1
1
1
i
h
i
h
coulomb
d ~A ;t
dt
if f i f i

ni;li;mi ni;li
mi
li
nf;lf;mf nf;lf
mf
lf
if
mi?
li
mf
lf
i f f i
i f f i
J
J
~p
q ~A ;t T t
~p
T t ~pT t ~p q ~A ;t
T t exp q~r:~A ;t exp ~d:~A ;t
~d
~A
H
p
m
V ~r ~d:~E ;t
~E
' ~:~r ' E E h!
~
~ ~:~r
~:~r Y r
' ~r R ~r Y ;
' ~r R ~r Y ;
d Y ; Y Y ;
m m l l
Ox Oy Oz
m m l l
J L S l s J m
J
l
m
On eectue maintenant un changement de jauge tel que soit translate
d'une quantite (0 ). On utilise pour cela l'operateur translation ( )
qui n'agit que sur :
( ) ( ) = + (0 )
avec ( ) = [ (0 )] = [ (0 )]
(1.4)
ou est le moment dipolaire.
Gr^ace a cet operateur, on peut passer de la representation en jauge de Cou-
lomb (div =0) a une autre representation dans laquelle l'Hamiltonien fait
appara^tre le moment dipolaire:
=
2
+ ( ) (0 ) (1.5)
avec = pour le champ electromagnetique.
Les deux premiers termes de l'equation 1.5 correspondent a l'Hamiltonien
non perturbe et le dernier terme represente l'energie d'interaction entre le
champ electrique et le moment dipolaire de l'atome. Le changement de jauge
permet de passer d'une representation impliquant le potentiel vecteur a une
representation plus simple utilisant le champ electrique.
La probabilite de transition donnee par la Regle d'Or de Fermi (equation
1.1) devient, dans l'approximation dipolaire, proportionnelle a:
0 ( ) (1.6)
ou represente la polarisation du champ electrique.
Dans le cas ou est parallele a l'axe Oz, le produit s'ecrit en fonction
des harmoniques spheriques: ( )
Les fonctions d'onde associees aux etats initial et

nals peuvent se mettre
sous la forme:
( ) = ( ) ( )
( ) = ( ) ( )
il vient 0
( ) ( ) ( )
(1.7)
D'apres la derniere equation, la probabilite de transition entre l'etat initial
et l'etat

nal est non nulle si: = et = .
Dans le cas ou le champ est polarise selon , ou , on trouve par
symetrie: = -1, 0, 1 et = .
Si maintenant on introduit un couplage entre le spin et le moment cinetique
orbital tel que = + (avec , , et , les nombres quantiques
decrivant les etats stationnaires de l'electron), les regles de selection dipo-
laires deviennent:
1 =0; +1; -1
1 =+1; -1
1 =0; +1; -1
14

7 9
7
1 5
9
2 6
0
0
0 0 0
0
0 0 0
0
C B S
B B
S
B
k
B f i k
B f i k rel
::: :::
E h E h
E E

N
N
E

E E N E N
N
E E N E N E
d
d f D D
L S D D
1.2.2 Principe de la photoemission.
1.2.3 Position des raies de photoemission.
1.2.4 Eets multiplets.
La photoemission tient son origine dans l'eet photoelectrique decouvert par
Hertz [15] et explique quelques annees plus tard par Einstein [16]. En eet,
lorsqu'un solide est expose a un rayonnement electromagnetique, il emet des
electrons ayant pour energie cinetique: = + ; est l'energie
du photon incident, ( 0) est l'energie de liaison de l'electron dans
le solide et est le travail de sortie du solide.
La photoemission consiste a eclairer un echantillon par une source de rayon-
nement de type X ou ultra-violet et d'analyser ensuite le spectre des electrons
emis par eet photoelectrique.
L'energie des electrons emis peut ^etre estimee dans l'approximation qui
considere que seule l'orbitale de l'electron ejecte est aectee par le pro-
cessus de photoemission. Dans le cas general d'un systeme a electrons,
cette approximation, dite des orbitales gelees, impose que les fonctions
d'onde associees aux ( 1) electrons restant, sont les m^emes dans l'etat
initial et dans l'etat

nal de photoemission. Dans son theoreme, Koopmans
[17] etablit que l'energie de liaison du photoelectron emis, , est egale a
l'energie de l'orbitale occupee par le photoelectron avant son ejection notee,
. Cette energie peut ^etre calculee dans le formalisme de Hartree-Fock:
= ( 1) ( ) =
Neanmoins, cette approximation ne tient pas compte de l'eet des orbi-
tales des ( 1) electrons restant, qui, en presence du trou laisse par le
photoelectron, peuvent subir des rearrangements. Pour tenir compte des ef-
fets d'ecrantage du trou de cur, on introduit un terme de relaxation dans
l'equation de Koopmans:
= ( 1) ( ) = +
On comprend ainsi que selon l'environnement chimique, la position en energie
d'un pic de photoemission peut ^etre modi

ee en raison de l'ecrantage du trou
plus ou moins ecace.
Ils prennent leur origine dans le couplage entre les electrons d'une couche lo-
calisee incomplete et le trou de cur laisse lors du processus de photoemission.
On assiste alors a un eclatement de la raie principale de photoemission en
plusieurs structures multiplets en raison de la multiplication des etats

nals
accessibles. Ce phenomene est visible sur les composes ioniques a base de
metaux de transition [18] et sur les terres rares [19]. Cet eet est parti-
culierement marque dans le cas de l'europium (

gure 1.4 presente le spectre des etats 4 de l'Eu metal. Le couplage
entre le trou 4 et les electrons 4 aboutit a deux etats

nals et . Le
couplage entre le moment cinetique orbital et le moment de spin (couplage
) entra^ne la degenerescence de chacun des etats et .
15

0 0
0 0

!

! !
!
:::
:::
n n
n n n
;
9
7
1 5
9
2 6
10 10 1
10 9 +1 10 1
4 5
2 3
1.2.5 Photoemission resonnante.
D
D
D

f
f
d d
f
d f h d f e
d
d f h d f d f e
f
d f
f d
f
Structures multiplets sur la raie de l'europium [20].Figure 1.4:
La con

guration n'est pas resolue sur le spectre; en revanche, on
distingue nettement les multiplets de la con

guration .
La photoemission resonnante est une technique qui permet de renforcer la
section ecace de photoemission pour un etat electronique donne. En eet,
pour certains elements, il est parfois dicile d'etudier des etats en raison de
leur faible section ecace pour les energies de photon couramment utilisees
(HeI, HeII, Al K ou Mg K ). Ainsi, dans le cas des terres rares, cette
technique permet d'augmenter la section ecace des etats 4 . En eet, en
faisant varier l'energie des photons incidents, il y apparition d'une resonance
de type Fano [21] de la section ecace 4 . Celle-ci resulte de l'interference
entre plusieurs canaux possibles. Dans le cas de la photoemission resonnante
sur les terres rares, ce sont les etats de cur 4 (ou 3 ) qui sont utilises. Les
deux processus intervenant sont:
l'emission directe d'un electron 4 par absorption d'un photon:
4 4 + 4 4 +
l'absorption par la couche 4 suivi d'une desexcitation Auger:
4 4 + 4 4 4 4 +
Dans le deuxieme cas, l'emission d'un electron 4 n'est possible que si
l'energie des photons incidents correspond au moins a l'energie du seuil
N (4 4 ). En faisant varier l'energie des photons, la courbe de section
ecace suit un pro

l de resonance de Fano.
Ce comportement est bien visible sur la

l de
resonance des electrons 4 dans Yb O obtenu au seuil 4 [22]. Lorsque
l'energie des photons augmente, l'intensite spectrale des electrons 4 passe
par un minimum, appele anti-resonance et qui correspond aux interferences
destructives. Puis, si l'on continue a augmenter l'energie des photons, le
pro

l presente un maximum aigu, appele resonance et qui correspond aux
interferences constructives. Dans le cas du cerium, la resonance est obtenue
16

2 3
E
E E
i
i f
1.2.6 Photoemission inverse.
Pro

l experimental (points) et theorique (ligne) de resonance des
electrons 4f dans Yb O , mesure au seuil 4d d'apres [22].
Diagramme d'energie pour l'IPES et pour le BIS d'apres [23].
Figure 1.5:
Figure 1.6:
pour une energie de photons de 120 eV environ.
La photoemission inverse est une technique d'analyse complementaire de la
photoemission qui permet d'explorer les etats inoccupes de la matiere. Le
principe de la photoemission inverse consiste a envoyer un faisceau d'electrons
d'energie determinee sur un echantillon puis de recuperer le rayonnement
emis par la desexcitation des atomes. Deux techniques experimentales per-
mettent d'obtenir des spectres de photoemission inverse: l'IPES (Inverse
Photo Emission Spectroscopy) et le BIS (Bremsstrahlung Isochromat Spec-
troscopy) (

gure 1.6) [23]. Pour les deux techniques, les electrons emis par
le canon viennent remplir des etats vides d'energie . L'electron passe alors
de l'etat excite d'energie a un etat inoccupe d'energie en emettant
17

X
Y
Z
EF
Ec=E(Y)-E(X)+E(Z)-φs
hν=E(Y)-E(X)
e-
émission Auger fluorescence X
0
i f
c s
s
0

0
0
0 0
1.2.7 La spectroscopie Auger.
h E E
h
Y X
h E Y E X
Y
X E Y E X
Z
E E Y E X E Z
X Y Z XY Z
XXY XXX
Representation schematique des deux processus de desexcitation.Figure 1.7:
un photon d'energie = . Dans le cas de l'IPES, l'energie des
electrons incidents reste constante et les photons emis sont recuperes selon
leur energie. En revanche dans le cas du BIS, seuls les photons d'une energie
donnee sont recuperes, et l'on fait varier l'energie des electrons incidents.
Le phenomene d'emission non radiative d'un atome excite a ete explique
pour la premiere fois par Pierre Auger en 1925 [24], [25]. En eet, un
atome, lorsqu'il est ionise par un rayonnement ou un faisceau d'electrons, se
desexcite selon deux processus (

gure 1.7):
par
uorescence X
par emission d'electrons
On voit sur la

gure 1.7 que dans le cas de la
uorescence X, l'electron
de la couche tombe sur le niveau en emettant un photon d'energie
= ( ) ( ).
Dans le cas non radiatif (processus Auger), l'electron de la couche vient
combler le trou de la couche . L'excedent d'energie ( ) ( ) permet
l'ejection d'un electron de la couche . L'energie cinetique de cet electron
est alors donnee par: = ( ) ( )+ ( ) 8
ou 8 est le travail de sortie. L'energie cinetique des electrons ne depend pas
de l'energie necessaire pour ioniser l'atome.
Dans le cas general, le processus Auger faisant intervenir trois niveaux
d'energies dierentes , , est note ( ). Mais il existe des transi-
tions de type ( ) appelees Coster-Kronig ou de type ( ) appelees
Super Coster-Kronig qui font intervenir des niveaux electroniques de m^eme
nombre quantique principal [26]. Chaque type de transition a lieu avec un
rendement qui est fonction du numero atomique. Ainsi, chaque materiau est
caracterise par certaines transitions possedant des energies bien determinees.
Il est facile, a partir d'un spectre Auger, d'identi

er les elements chimiques
a la surface de l'echantillon. En revanche, il est plus dicile, a partir de
18

substrat substratsubstrat
mode
Frank-Van der Merwe
mode
Stranski-Krastanov
mode
Volmer-Weber

1

0
0 0
1 1 0
0
2 0
A A A
A
A A
d
A A
I I XI
X I
I I Xexp
d
cos
d
:
I I exp
x
cos
1.2.8 Cinetique de croissance Auger.
Representation des trois modes de croissance.Figure 1.8:
cette technique, d'obtenir des informations sur les proportions des dierents
elements. En eet, pour faire des mesures quantitatives, il est necessaire
de conna^tre la section ecace d'emission pour chaque transition. D'autre
part, il est important de garder a l'esprit le fait que la spectroscopie Auger
reste une technique de surface en raison du faible libre parcours moyen des
electrons dans la matiere (5 A a 10 A pour des energies de 100 eV a 500
eV).
La spectroscopie Auger, outre pour la determination de la composition chi-
mique, peut ^etre utilisee pour etudier le mode de croissance d'un materiau
sur un autre [27] [28].
Trois modes de croissance sont courament rencontres (

gure 1.8):
la croissance couche par couche parfaitement bidimensionnelle de type
Frank-Van der Merwe
la croissance en ^lots tridimensionnels de type Volmer-Weber
la croissance de type Stranski-Krastanov ou, apres une croissance couche
par couche, le materiau cro^t en ^lots 3D
Au cours d'une croissance couche par couche, le signal Auger caracteristique
du substrat est attenue alors que celui de l'adsorbat est renforce. L'intensite
du signal de l'adsorbat de la premiere couche deposee vaut: =
ou est le taux de couverture et est l'intensite obtenue pour une couche
complete. Lors du dep^ot de la deuxieme couche, le signal Auger est donne
par:
= [1 + ( )] (1.8)
ou est l'epaisseur d'une monocouche, , le libre parcours moyen des electrons
dans la matiere et = 42 3 , l'angle d'entree dans l'analyseur.
L'evolution du signal Auger caracteristique de l'adsorbat presente des seg-
ments de droites presentant une rupture de pente a chaque fois qu'une mo-
nocouche est completement deposee. L'ensemble des droites s'inscrit dans
une enveloppe d'equation:
= [1 ( )] (1.9)
19

A
1I
x
1.3 La technique RHEED
Evolution schematique du signal Auger de l'adsorbat en fonction
du taux de couverture d'apres [29].
Figure 1.9:
ou est l'intensite du signal Auger dans le cas d'une couche in

niment
epaisse et est l'epaisseur totale deposee (

gure 1.9 d'apres [29]).
Dans le cas d'une croissance de type Stranski-Krastanov, on retrouve la
premiere cassure caracteristique d'une croissance couche par couche. En-
suite, le signal reste inferieur au signal d'une croissance 2D; ce comporte-
ment determine un mode de croissance 3D. En

n, pour une croissance parfai-
tement 3D, le signal du depôt est toujours inferieur aux deux autres modes
de croissance et ne presente pas de cassure. Le signal Auger du substrat
montre, de maniere symetrique, une attenuation en fonction de l'epaisseur
deposee. Ainsi, cette attenuation est moins forte dans le cas d'une croissance
par ^lots tridimensionnels.
Le RHEED (Re
ection High Energy Electron Diraction), est une technique
de diraction d'electrons de haute energie, en incidence rasante, qui permet
d'etudier la structure cristalline de la surface d'un echantillon. Cette tech-
nique s'est largement developpee dans les annees 80. Elle est maintenant
couramment utilisee pour etudier la croissance epitaxiale des materiaux. En
eet, la geometrie particuliere necessitee par le RHEED, du fait de l'inci-
dence rasante, permet de suivre la croissance epitaxiale en temps reel. Il
est alors possible de conna^tre l'evolution du parametre de reseau au cours
d'un depôt et d'observer les relaxations ou contraintes subies par l'adsor-
bat. Cette technique permet egalement d'avoir acces au mode de croissance
de l'adsorbat, en mesurant l'intensite des electrons diractes au cours d'un
depôt. Cette intensite presente des variations appelees oscillations RHEED
qui apparaissent lors d'un mode de croissance couche par couche. Pour bien
comprendre ces phenomenes relatifs a la croissance, il est utile de s'attacher
tout d'abord a la theorie de diraction des electrons rapides. Nous verrons
ensuite quelles sont les informations qui sont fournies par le RHEED sur le
20

faisceau
incident
sphère d'Ewald
réseau
réciproque
écran
k
k'
k'
k'
00 0
0
? ?
? ?
1.3.1 Diraction sur un monocristal.
~k
~k ~k ~k ~G ~G
~a:~a ~a:~b
~b:~b ~b:~a
a
=a ~k
=

Construction de l'image de diraction a l'aide de la sphere
d'Ewald dans le cas d'un systeme parfait. L'intersection entre le reseau
reciproque et la sphere d'Ewald est un ensemble de points.
Figure 1.10:
mode de croissance.
Un faisceau d'electrons de vecteur d'onde , de longueur d'onde , est envoye
sur la surface d'un monocristal. Lors d'une diusion elastique, le vecteur
d'onde diracte veri

e l'equation = , ou est un vecteur du reseau
reciproque. On se place ici dans le cas d'une diusion bidimensionnelle; les
relations donnant les vecteurs de base du reseau reciproque sont obtenues
simplement:
= 2 = 0
= 2 = 0
(1.10)
Dans le cas simple d'un reseau direct carre de parametre , le reseau recipro-
que se compose de droites passant par les nuds d'un reseau carre de pa-
rametre 2 . Les vecteurs d'onde diractes resultent de l'intersection de
la sphere d'Ewald, de rayon 2 , avec le reseau reciproque (

gure 1.10).
Le diagramme RHEED obtenu, dans un cas ideal non realiste, se compose
uniquement de points.
En realite le faisceau incident n'est jamais parfaitement monocinetique, ce
qui donne a la sphere d'Ewald une certaine epaisseur. De plus, l'echantillon
etudie n'est jamais in

ni, ni parfait (presence de terrasses et de marches). Le
reseau reciproque d'un tel systeme est alors un ensemble de droites ayant une
largeur de

nie. Dans le cas de la diraction de haute energie, les electrons
possedent une faible longueur d'onde (0.06 A 0.1 A) et la sphere
d'Ewald associee peut ^etre consideree comme plane. Le diagramme RHEED
obtenu sur un monocristal presente un ensemble de b^atonnets, qui sont d'au-
tant plus

ns que les droites du reseau reciproque sont

échantillon
faisceau
incident
écran RHEED
réseau réciproque
de largeur finie
sphère
d'Ewald
1ère zone
de Laue
2ème zone
de Laue

1.3.2 Etat de surface.
Etat amorphe.
Monocristal rugueux.
Description schematique d'un diagramme RHEED dans le cas
d'une surface reelle (reseau imparfait).
Figure 1.11:
qualite cristalline de la surface est bonne (

gure 1.11).
Lorsque le faisceau d'electrons est colineaire a une rangee d'atomes, le dia-
gramme RHEED presente des bâtonnets dont la distance est inversement
proportionnelle a la distance entre les rangees d'atomes du reseau direct.
Lorsque l'on tourne l'echantillon autour de son axe, le faisceau d'electrons
s'aligne avec dierentes rangees d'atomes. On observe sur les diagrammes de
diraction des bâtonnets plus ou moins espaces selon la direction du faisceau
d'electrons. La seconde zone de Laue est formee de bâtonnets plus courts
resultant de l'intersection de la sphere d'Ewald avec les droites du reseau
reciproque s'appuyant sur les nuds de la premiere rangee parallele a la
rangee principale. Cette deuxieme zone peut être observee lorsque la surface
de l'echantillon est de tres bonne qualite.
Les materiaux amorphes ne presentent pas d'ordre a grande distance. L'in-
tersection du reseau reciproque avec la sphere d'Ewald est la sphere d'Ewald
toute entiere. Chaque direction de diraction donne un point sur le dia-
gramme de diraction RHEED. Un fond dius peut être observe dans toutes
les directions.
Lorsque des monocristaux presentent une rugosite importante, le diagramme
RHEED presente des bâtonnets dont l'intensite est modulee. En eet, si les
^lots sont petits, les electrons diractent sur des petits elements de volume.
La

gure 1.12 presentent les diagrammes de diraction RHEED obtenus sur
un monocristal d'yttrium recuit a 500 C pendant 10' (a), et recuit a 430 C
pendant 30' (b). Sur le diagramme (a), l'intensite des b^atonnets est quasi
homogene sur toute leur longueur. En revanche, le diagramme (b) presente
des variations d'intensite le long des b^atonnets. Comme dans beaucoup de
22

=
2
10

0
Contamination super

cielle.
Monocristal d'yttrium (0001) recuit a 500 C (a) et a 430 C (b).
1.3.3 Determination de la structure cristalline de surface.
Figure 1.12:
materiaux, la reconstruction est activee thermiquement, ce qui permet la
diusion des atomes sur de courtes distances. Des etudes complementaires
par microscopie a eet tunnel doivent ^etre faites pour determiner la taille
minimale des ^lots qui permettent d'obtenir des diagrammes de diraction
similaires a celui de la

gure 1.12 (a).
La contamination super

cielle d'un echantillon peut ^etre visualisee par la
diraction RHEED. En eet, les molecules de pollution (CO, CO ...) peu-
vent s'adsorber sur la surface, dans des sites preferentiels. Sur une surface
de fer(100), des surstructures apparaissent en presence de carbone et, ou
d'oxygene (

rmer l'origine de la surstructure observee,
un diagramme RHEED a ete enregistre apres un recuit de 500 C pendant 15'
d'un substrat de Fer(100). Le spectre Auger enregistre, au m^eme moment,
ne montre pas de signe de contamination. L'echantillon a ensuite ete laisse
trois jours sous une pression de 10 mbar. Le spectre Auger presentait
alors les pics caracteristiques des transitions de l'oxygene et du carbone. Le
diagramme RHEED enregistre selon le m^eme azimut presente alors une sur-
structure en 1 2 tres nette. Cette surstructure apparait uniquement selon
l'azimut [110]. Les

gures 1.13 (a) et (b) nous montrent bien qu'il est pos-
sible de savoir au vu d'un diagramme de diraction RHEED si cette surface
est polluee ou non. Des observations similaires ont deja ete faites sur la face
(110) du vanadium, qui presente une surstructure c(2x6) d'oxygene [30].
La correlation entre l'apparition d'une surstructure et la presence de pol-
luant ne peut ^etre envisagee que dans le cas ou une technique complementaire
d'analyse chimique comme la spectroscopie Auger est utilisee. En eet, des
surstructures peuvent resulter d'autres phenomenes, tels que les reconstruc-
tions de surface.
A partir d'un diagramme de diraction RHEED, il est possible de determiner
les directions cristallographiques a la surface de l'echantillon. Generalement,
on connait la structure du substrat utilise et il est alors facile d'orienter
l'echantillon. Il est egalement possible gr^ace au RHEED de construire le
reseau direct a partir du reseau reciproque, mais le travail est beaucoup
23

IntensitéAugerdérivée
6004002000
Energie (eV)
Carbone
Oxygène
Fer propre
IntensitéAugerdérivée
6004002000
Energie (eV)
Carbone
Oxygène
Fer pollué

6
0
a
=a
~a;~b ~a:~b ~a ~b
=a
=d d
=
=b
Diagrammes de diraction RHEED et spectres Auger enre-
gistres respectivement sur un echantillon de fer propre (a) et sur le même
echantillon pollue (b) selon l'azimut [110].
Figure 1.13:
plus dicile.
Dans le cas d'un reseau carre, centre ou non, de parametre , la diculte est
moindre car le reseau reciproque est lui aussi carre de parametre 2 . De
la même facon, le reseau reciproque d'un systeme hexagonal est lui-même
hexagonal tourne de 30 par rapport au reseau direct. Nous allons illustrer
la determination de la structure de la surface dans le cas d'une maille rec-
tangulaire de base ( ) telle que = 0 et = . Le reseau reciproque
est donne par les formules (1.10). On peut observer trois diagrammes de
diraction selon trois azimuts dierents (

gure 1.14).
Si le faisceau est colineaire a la direction [010], l'ecart entre les raies dif-
fractees est proportionnel a 2 . Si l'on tourne l'echantillon de l'angle ,
a partir de cette direction, le faisceau devient parallele a la direction [110]
(diagonale). L'ecart entre les raies est alors proportionnel a 2 , ou est la
distance entre deux rangees d'atomes dans la direction [110]. En

n, si l'on
tourne de nouveau l'echantillon de l'angle ( 2 ), le faisceau d'electrons
arrive selon la direction [100]. La distance entre les raies sur l'ecran est pro-
portionnelle a 2 . En faisant les rapports des distances entre les raies des
dierents azimuts, il est facile d'orienter le monocristal etudie.
Lorsque des atomes viennent s'adsorber a la surface, il est possible d'ob-
server des surstructures dans certains azimuts. Ces surstructures peuvent
survenir dans de nombreux cas. Il peut s'agir d'une reconstruction de sur-
face pour laquelle l'energie de surface est minimale. Ainsi, une surface (100)
de Pd depose sur la face (100) du vanadium presente des surstructures, liees
a une reconstruction de surface qui apparait a partir d'une certaine epaisseur
[31]. La surstructure peut avoir comme origine la contamination adsorbee
ou encore peut caracteriser la formation d'un alliage epitaxie. C'est le cas
24

a
b
[100] 2π/b
faisceau d'e- selon [100]
[010]
2π/a
[110]
d
2π/d
α
réseau direct
direction du
faisceau d'e-
17
1.3.4 Limitation de cette technique.
Representation schematique des diagrammes RHEED selon
dierents azimuts dans le cas d'un reseau rectangle de parametres a et b.
Figure 1.14:
du compose CeFe [29] qui s'epitaxie selon une maille centree de parametre
double de celui du fer(100).
Le RHEED ne permet de conna^tre que la structure cristalline du premier
plan atomique en raison de l'incidence rasante du faisceau d'electrons. Les
informations obtenues sont relatives au seul premier plan et ne peuvent pas
^etre transposables dans tout le volume, notamment dans le cas de recons-
tructions de surface.
Par cette technique, il est impossible de conna^tre les especes chimiques
presentes, ni leur position au sein de la maille. Il est donc important de cou-
pler au RHEED, une technique spectroscopique comme l'Auger ou l'XPS,
a

n de determiner la nature des atomes presents en surface. Par ailleurs,
pour determiner la position des atomes dans la maille, le RHEED reste li-
mite et l'utilisation de la diraction des rayons X semble plus appropriee.
Mais cette technique, qui est plus sensible au volume, ne permet pas d'avoir
acces aux atomes de la surface.
D'autre part, il est important de conna^tre la longueur de coherence du fais-
ceau d'electrons a

n de garder a l'esprit l'ordre de grandeur pour lequel
les phenomenes d'interference peuvent intervenir. Deux parametres inter-
viennent dans la limitation de cette longueur de coherence: d'une part la
dispersion en longueur d'onde et d'autre part la focalisation du faisceau
d'electrons incident. Il est generalement admis que la longueur de coherence
n'est que d'une centaine d'A. Dans ce cas, il n'y aura pas de coherence sur
toute la longueur de l'echantillon. Ainsi, la diraction RHEED ne permet
pas d'avoir des informations de la topographie de la surface sur une echelle
25

IntensitéRHEED 100806040200
Profil RHEED (pixels)
profil expérimental
profil ajusté par trois
lorentziennes
%
%
%
in situ
=
Evolution du parametre de reseau.
1.3.5 Utilisation du RHEED en croissance.
Pro

l d'intensite RHEED enregistre sur un depôt de La sur
Y(0001), dans la direction [ ]. On montre egalement l'ajustement par
trois lorentziennes.
Figure 1.15:
0110
superieure a une centaine d'A. Pour conna^tre l'etat de surface sur de plus
grandes distances, il est indipensable de mener des etudes conjointes utilisant
la technique de microscopie par eet tunnel (STM) et le RHEED.
Lorsqu'un materiau est epitaxie sur un monocristal, il peut arriver que le
desaccord de parametre entre le substrat et l'adsorbat soit important. C'est
le cas notamment lorsque l'on depose du fer sur de l'iridium (001), en eet,
le desaccord de parametre dans le plan entre ces deux materiaux est de 8
[32]. En general, le systeme retrouve son parametre naturel apres le depôt
de quelques plans atomiques. L'etude de cette relaxation peut être faite par
RHEED en cours de depôt. En eet, grâce a une camera CCD placee derriere
l'ecran
uorescent, il est possible d'enregistrer, en cours d'evaporation, le
pro

l d'intensite des raies, dans une direction de diraction. Une fois les
pro

ls enregistres, on mesure l'ecart entre les pics gr^ace a un logiciel de
traitement d'image. Cette methode permet d'avoir acces a des variations de
parametre de 2 . Mais pour obtenir des resultats plus precis, on ajuste le
pro

l d'intensite experimental avec des lorentziennes, en utilisant la methode
des moindre carres (

gure 1.15). On atteint alors une precision inferieure a
0.5 sur l'ecart entre les raies de diraction.
Une etude de croissance sur le systeme Fe Ir(001) par diraction d'electrons
rapides a ete faite par S. Andrieu [32]. Le desaccord de parametre dans le
plan etant important entre le fer et l'iridium, il est interessant d'etudier la
variation du parametre du fer au cours de la croissance (

gure 1.16). Ces
mesures, couplees a des mesures d'oscillations RHEED (voir section 1.3.5)
montrent que lorsque la croissance est bidimensionnelle, le parametre du fer
26

2.7
2.75
2.8
2.85
2.9
0 5 10 15 20 25 30distance(Å)
number of Fe planes
bcc (100) Fe
fcc (110) Ir
T=400K
% %
%
et al
Oscillations RHEED.
Variation du parametre du fer dans la direction [100] durant la
croissance du fer sur iridium (001) d'apres [32].
Figure 1.16:
est le m^eme que celui de l'Ir et le fer est contraint. Des que la croissance
devient tridimensionnelle, le reseau du fer relaxe et, pour des epaisseurs plus
grandes, le reseau tend vers le fer massif de structure cubique centre. La me-
sure du parametre par cette methode est rigoureuse si le dep^ot ne possede
pas de defauts et s'il est parfaitement pseudomorphe du substrat. En ef-
fet, on voit sur la

gure 1.16 que le fer est uniformement contraint pour des
depôts inferieurs a 4 MC (4 monocouches). En revanche, pour des epaisseurs
superieures, le reseau du fer commence a relaxer et des dislocations appa-
raissent a la surface du fer. Le parametre de reseau des atomes proches des
dislocations diere fortement de celui des atomes situes loin des dislocations.
Le diagramme RHEED presente donc une moyenne de ces parametres et ne
permet pas de donner d'autres informations.
En general, les materiaux relaxent vers leur structure stable dans des condi-
tions normales de pression et de temperature. On peut noter que pour des
desaccords de parametre importants (compris entre 1 et 10 ) entre le sub-
strat et l'adsorbat, celui-ci retouve son parametre stable apres des depôts
inferieurs a 10 MC. Pour des depôts plus epais, le nombre de defauts en sur-
face diminue et le systeme retouve son parametre massif. En revanche lorsque
le desaccord est faible ( 1 ), le systeme ne relaxe qu'apres un depôt plus
epais car le nombre de dislocations est restreint.
Le phenomene des oscillations RHEED a ete decouvert au debut des annees
80 par Dobson . [33]. Ces auteurs ont remarque qu'au cours du depôt
de GaAs, l'intensite de la raie speculaire (00) presentait des oscillations
dont la periode correspond au temps mis pour deposer un plan atomique
(

gure, on remarque egalement que les oscillations
RHEED s'attenuent au cours du dep^ot. Il existe donc une relation entre
la croissance et l'observation d'oscillations RHEED. Ces oscillations ne sont
27

Amortissement des oscillations.
Oscillations RHEED sur GaAs d'apres [34].Figure 1.17:
visibles que lors d'une croissance bidimensionnelle et disparaissent lorsque le
mode de croissance change. L'etude des oscillations RHEED s'est largement
developpee sur les semi-conducteurs, car elles sont facilement observables.
Cependant, elles restent diciles a etudier sur les metaux en raison des nom-
breux facteurs lies a la croissance qui interviennent.
La presence de ces oscillations est interpretee comme resultant d'une va-
riation de re
ectivite de la surface lors du dep^ot [35]. En eet, lorsque la
couche est complete, la re
ectivite est maximale et l'on observe un maxi-
mum d'intensite. En revanche, lorsque la couche est demi-pleine, la diusion
diuse des electrons en bord de marche est tres importante, et l'on observe
un minimum d'intensite diractee.
Pour tous les systemes etudies, l'amortissement de l'intensite des oscillations
RHEED est toujours observe. Cette attenuation peut resulter d'un passage
d'une croissance 2D a une croissance 3D [36]. Toutefois, un autre mecanisme
peut expliquer l'attenuation des oscillations RHEED. Ainsi, dans le cas du
systeme GaAs, le fort amortissement des oscillations RHEED, observe sur la

gure 1.17, peut ^etre interprete comme le passage d'une croissance 2D par
coalescence d'^lots a une croissance 2D par avancee de marches. La

gure
1.18, d'apres [37], illustre bien ce phenomene. On voit que dans le cas (a), il
peut exister un phenomene d'interferences des electrons diractes en raison
de la presence d'^lots sur les terrasses. En revanche, dans le cas (b), il n'existe
pas d'interferences entre les electrons diractes et il n'y a pas d'oscillations
RHEED.
Ainsi, l'origine de l'amortissement des oscillations RHEED n'est pas encore
parfaitement comprise et met en jeu de nombreux facteurs, tels que la dif-
fusion et la temperature. On va voir maintenant que la temperature joue
un grand r^ole dans l'observation des oscillations RHEED sur les systemes
metalliques.
28

e-
temps
Intensité RHEED
e-
Intensité RHEED
temps
(a)
(b)
2
2
2
2
2
2

in situ
Schema montrant (a) un mode de croissance par nucleation,
(b) par avancee de marche. Les oscillations RHEED ne sont visibles que sur
(a), d'apres [37].
La technique RHEED, de part sa geometrie particuliere, est bien adaptee a
l'etude de la croissance des materiaux. Neanmoins, quelques reserves
doivent être prises quant a l'interpretation des resultats experimentaux ob-
tenus. En eet, les mecanismes qui regissent les oscillations d'intensite
de la raie speculaire de diraction sont encore mal connus, en raison des
nombreux facteurs qui doivent être pris en compte. Le phenomene d'amor-
Figure 1.18:
Une etude conjointe de RHEED et de STM sur le systeme Fe/Fe(100) montre
le rôle determinant de la temperature pour l'observation des oscillations
RHEED [38]. En eet, c'est la temperature qui determine la morphologie
de la surface avant le depôt et qui gouverne les phenomenes de diusion
pendant la croissance (

gure 1.19).
Les resultats presentessur la

gure 1.19 ontete obtenus sur le mêmeechantil-
lon et dans les mêmes conditions. Cinq oscillations RHEED ont ete en-
registrees en utilisant le même
ux, et les images STM ont ete mesurees
a la

n des oscillations. Dans le cas de la

gure 1.19(a), la temperature
du substrat est de 20 C et les oscillations RHEED sont de faibles am-
plitudes; l'image STM (50 50nm ) montre de nombreux ^lots d'environ
30 A. Lorsque la temperature est de 180 C, les oscillations RHEED ont
une plus grande amplitude mais s'amortissent rapidement. L'image STM
(200 200nm ) presente des ^lots d'environ 100 A et on voit que la densite
de bords d'^lots a beaucoup diminue en raison des phenomenes de diu-
sion qui permettent la migration des atomes. En

n, pour une temperature
de 250 C, les oscillations RHEED sont tres regulieres et de grande ampli-
tude. L'image STM (200 200nm ) presente tres peu de defauts ainsi qu'une
faible densite de bords de marches. L'etat de surface est un facteur impor-
tant pour les oscillations RHEED: plus la surface est reguliere et la densite
de bords de marches restreinte, plus la qualite et l'amplitude des oscillations
RHEED sont importantes. La temperature permet generalement d'obtenir
un meilleur etat de surface sur les systemes metalliques.
29

Figure 1.19:
30
Images STM et oscillations RHEED enregistrees au cours de
la croissance de Fe/Fe(100) pour dierentes temperatures. (a): 20 C, (b):
180 C, (c): 250 C d'apres [38].

2
0/
0
2
2 2

d
m
h B
B
d
I e
V E
E V
1.4 Microscopie a eet tunnel.
Schema de principe de fonctionnement d'un STM d'apres [41].
tissement des oscillations RHEED n'est pas encore bien compris. Les in-
terpretations proposees ne tiennent pas compte de la dynamique de surface,
ni des phenomenes de diusion diuse de surface. Cette technique permet
d'armer que lorsqu'un systeme presente des oscillations RHEED, la crois-
sance est bidimensionnelle. Mais l'absence d'oscillations RHEED peut avoir
plusieurs origines: soit la croissance est tridimensionnelle, soit la croissance
est bidimensionnelle par avancee de marches. De même, l'amortissement
des oscillations RHEED n'implique pas forcement le passage d'une crois-
sance 2D a une croissance 3D. Pour pouvoir être exploites, les resultats
experimentaux obtenus par cette technique doivent être completes par des
mesures STM qui permettent d'avoir un acces direct a l'etat de surface au
moment de la croissance.
Figure 1.20:
L'eet tunnel, selon lequel les electrons ont une certaine probabilite de fran-
chir une barriere de potentiel, a pour la premiere fois ete demontre par une
experience de Giaever sur des jonctions planes metal-oxyde-metal au debut
des annees soixante [39]. Ce n'est qu'au debut des annees 1980 que Binnig
et Rohrer [40] ont mis au point le premier microscope utilisant l'eet tunnel.
Le principe de ce microscope consiste a approcher une pointe pres d'une sur-
face sans entrer en contact avec elle. Une faible tension est appliquee entre
la pointe et la surface permettant aux electrons de passer de l'une a l'autre,
au travers de la barriere de potentiel que constitue le vide entre la pointe
et la surface (courant tunnel). Ce courant electrique est tres sensible a la
distance entre la pointe et la surface; il varie comme:
avec = ( )
ou est l'energie electronique et , l'energie de la barriere de potentiel.
Deux methodes de mesure peuvent être utilisees: soit la distance entre
la pointe et la surface reste constante et l'on mesure le courant tunnel; soit
31

2
2
Images STM sur Si(111) a): 320 A 360 A, courant constant,
b) vue de dessus d'apres [43].
Figure 1.21:
on

xe le courant tunnel et l'on enregistre le deplacement de la pointe sur
la surface (

gure 1.20).
Malgre tout, il faut garder a l'esprit que le STM donne des informations sur
la densite electronique locale et non directement sur les atomes. Il faut alors
emettre des reserves quant a l'interpretation physique des images STM obte-
nues. La

gure 1.21 montre une des premieres surfaces a avoir ete observee:
la reconstruction 7 7 du Si(111) [42]. Le probleme de l'arrangement des
atomes a la surface se posait depuis une vingtaine d'annees et a pu ^etre resolu
gr^ace a la technique du STM. L'avantage de cette technique est de donner
une representation de la surface dans l'espace reel a l'echelle atomique.
32

Bibliographie
B76
18
17
B3
30
21
31
35
69
B51
78
81
81
65
31
17
1
23
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Adv. Phys.
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Phil. Mag.
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33

124
186-188
6
6
2
17
36
107
107
77
103
A31
59-60
216
70
5
40
49
50
12
Photoemission in Solid I
Phys. Rev.
Physica
B
Photoelectron Spectroscopy
J. Phys. Radium
Ann. Phys.
Physica
Surf. Sci.
Surf. Sci.
These a l'Universite H. Poincare
Surf. Sci.
Surf. Sci.
J. Appl. Phys.
Surf. Sci.
Appl. Phys.
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Ecole multicouches metalliques
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34

d
N
f
f
T K
Chapitre 2
La spectroscopie des
composes intermetalliques de
cerium.
A la

n des annees soixante-dix, les resultats experimentaux de photoemission
obtenus sur des composes de cerium [1] presentent des spectres tres com-
plexes, comportant plusieurs satellites qui sont mals compris. Des 1980,
Fuggle [2] propose de prendre en compte l'eet d'ecrantage du trou laisse lors
du processus de photoemission sur les niveaux de cur. Plus tard, cette idee
est exploitee par Gunnarsson et Schonhammer [3] qui utilisent l'Hamiltonien
d'Anderson a une impurete pour expliquer les proprietes spectroscopiques
des composes de cerium. Historiquement, le modele d'Anderson [4] a ete
introduit pour decrire l'apparition de moments magnetiques localises sur
des impuretes de metal de transition au sein d'une matrice de metal nor-
mal. Contrairement aux metaux normaux pour lesquels les electrons sont
fortement delocalises, les metaux de transition possedent des electrons de
symetrie localises qui peuvent porter un moment magnetique. Pour expli-
quer l'apparition d'un moment sur les sites d'impurete, Anderson propose
un modele a corps qui prend en compte les correlations entre les electrons
localises ainsi que l'hybridation entre les electrons de la matrice et ceux des
impuretes.
Le modele d'Anderson peut s'appliquer aux composes de Ce. En eet, les
electrons 4 ayant un caractere tres localise peuvent ^etre consideres comme
une assemblee d'impuretes independantes. Plus tard, pour expliquer les
donnees spectroscopiques, Gunnarsson et Schonhammer introduisent un cou-
plage supplementaire dans l'etat

Spectro

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