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Caracterización computacional de detectores.pdf
1. Caracterización computacional de detectores
de Germanio Hiperpuro (HPGe) empleando
simulación Montecarlo y optimización
mediante algoritmos evolutivos
TESIS DOCTORAL
Jonay González Guerra
Las Palmas de Gran Canaria
2018
UNIVERSIDAD DE LAS PALMAS
DE GRAN CANARIA
UNIVERSIDAD DE LAS PALMAS
DE GRAN CANARIA
Jonay
González
Guerra
2018
Caracterización
computacional
de
detectores
de
Germanio
Hiperpuro
(HPGe)
empleando
simulación
Montecarlo
y
optimización
mediante
algoritmos
evolutivos.
Programa de Doctorado en Calidad Ambiental y
Recursos Naturales
2.
3.
4. Que la Comisión Académica del Programa de Doctorado, en su sesión
de fecha ....................... tomó el acuerdo de dar el consentimiento para su
tramitación, a la tesis doctoral titulada "Caracterización computacional de
detectores de Germanio Hiperpuro (HPGe) empleando simulación Montecarlo y
optimización mediante algoritmos evolutivos” presentada por el/la doctorando/a
D/Dª Jonay González Guerra y dirigida por el/la Doctor/a Jesús García
Rubiano.
Y para que así conste, y a efectos de lo previsto en el Artº 11 del
Reglamento de Estudios de Doctorado (BOULPGC 7/10/2016) de la
Universidad de Las Palmas de Gran Canaria, firmo la presente en Las Palmas
de Gran Canaria, a...de.............................................de dos mil............
D. PABLO MARTEL ESCOBAR, COORDINADOR DEL
PROGRAMA DE DOCTORADO EN CALIDAD AMBIENTAL Y RECURSOS
NATURALES DE LA UNIVERSIDAD DE LAS PALMAS DE GRAN CANARIA,
INFORMA,
, . , UNIVERSIDAD DE LAS PALMAS
f "' DE GRAN CANARIA
5.
6. UNIVERSIDAD DE LAS PALMAS DE GRAN CANARIA
ESCUELA DE DOCTORADO
Programa de doctorado en Calidad Ambiental y Recursos Naturales
Título de la Tesis
Caracterización computacional de detectores de Germanio Hiperpuro (HPGe) empleando simulación Montecarlo
y optimización mediante algoritmos evolutivos.
Tesis Doctoral presentada por D/Dª Jonay González Guerra
Dirigida por el Dr/a. D/Dª. Jesús García Rubiano
El/la Director/a, El/la Doctorando/a,
Las Palmas de Gran Canaria, a 25 de julio de 2018
10. Agradecimientos
Deseo expresar mi más sincero agradecimiento al Dr. D. Jesús García Rubiano, director de
esta Tesis Doctoral y responsable de la línea de investigación de radiactividad ambiental del
Grupo de Investigación de Interacción Radiación-Materia (GIRMA), por todo el esfuerzo y tiempo
que generosamente ha dedicado a este trabajo, y por compartir conmigo sus amplios
conocimientos y experiencia, que me han ayudado a recorrer este camino que llega a un punto
y seguido.
Agradecer al Dr. D. Pablo Martel Escobar, coordinador del grupo GIRMA, por los cuantiosos
medios materiales y económicos proporcionados, incluyendo dos detectores HPGe, que han
permitido llevar a cabo este trabajo, así como por las discusiones científicas que sin duda han
contribuido a mejorar el mismo.
Agradezco el apoyo recibido por los compañeros del grupo GIRMA, cuyo currículo me ha
permitido competir por los contratos de trabajo y ayudas para la investigación que han financiado
este trabajo. Agradecer especialmente al Dr D. Héctor Alonso Hernández por su inestimable
apoyo moral y al Dr D. Miguel Ángel Arnedo Ayensa, que, sin el gran trabajo previo realizado
por él en su Tesis Doctoral, yo hubiese necesitado mucho más tiempo para finalizar este trabajo
de Tesis Doctoral.
Agradezco al Dr. D. Juan Pedro Bolívar del grupo de investigación FRyMA de la Universidad
de Huelva por sus interesantes aportaciones, la importante cantidad de información facilitada
sobre sus detectores de espectrometría gamma, espectros adquiridos, materiales de referencia
y técnicas experimentales. Agradezco la gran hospitalidad de los integrantes de dicho grupo de
investigación durante la estancia en dicha universidad, la cual fue muy fructífera, en particular a
D. Isidoro Gutiérrez Álvarez, quien fuera del horario laboral hizo de conductor y guía turístico
amenizando enormemente mi estancia.
Doy las gracias a mis padres, ya que sin ellos no hubiese llegado hasta aquí, especialmente
a mi padre que desde pequeño me inculcó el interés por la ciencia y la tecnología, sin olvidar la
gran ayuda que me prestó durante la definición y comienzo de este trabajo de Tesis Doctoral.
También doy las gracias a mi pareja Cristina y mi hermana Yaiza que siempre me han apoyado.
Para finalizar, agradezco el soporte económico proporcionado por la Universidad de Las
Palmas de Gran Canaria, por medio del programa propio de ayuda para la financiación de
contratos predoctorales (Convocatoria 2015) y agradecer al Consejo de Seguridad Nuclear,
quien ha financiado parcialmente este trabajo mediante los proyectos de investigación “Estudio
sobre la distribución de radioisótopos naturales y de radón en las Islas Canarias Orientales” y
“Estudio de las concentraciones de radón en viviendas, lugares de trabajo y materiales de
construcción en las Islas Canarias Orientales”, en sus convocatorias de proyectos de I+D 2009
y 2012.
11.
12. Índice
Capítulo 1 Introducción ................................................................................................................. 1
1.1. Antecedentes ..................................................................................................................... 1
1.2. Objetivos............................................................................................................................. 3
1.3. Estructura del trabajo de tesis doctoral, trabajos publicados y justificación de la unidad
temática de la tesis.................................................................................................................... 3
1.4. La Radiactividad Ambiental................................................................................................ 6
1.5. Interacción de la radiación gamma con la materia .......................................................... 10
1.6. Espectrometría gamma de alta resolución....................................................................... 14
1.6.1 Detectores de semiconductor.................................................................................... 14
1.6.2 Detectores de HPGe. ................................................................................................ 17
1.7. Componentes de un espectro de radiación gamma ........................................................ 21
1.8. Principales parámetros de un detector de radiación gamma........................................... 23
1.9. Calibración en eficiencia .................................................................................................. 27
1.9.1 Calibración en eficiencia experimental...................................................................... 28
1.9.2 Calibración en eficiencia mediante la simulación de la interacción radiación-materia
mediante el Método de Monte Carlo ................................................................................... 32
1.9.2.1 El método de Monte Carlo .................................................................................... 32
1.9.2.2 Simulación Monte Carlo de la interacción de la radiación gamma con la materia
mediante PENELOPE. ...................................................................................................... 33
1.9.2.3 Aplicación de la Simulación Montecarlo a la calibración en eficiencia ................. 37
1.9.3 El fenómeno de suma por coincidencia .................................................................... 38
1.10. Algoritmos Evolutivos ..................................................................................................... 44
1.10.1 Optimización mono-objetivo y multi-objetivo............................................................ 46
Capítulo 2 Desarrollo de una metodología simple para la caracterización de detectores HPGe
empleando simulación Monte Carlo y un algoritmo evolutivo (primera publicación) .................. 49
Capítulo 3 Generalización de la metodología de caracterización para que pueda usarse para
una mayor variedad de geometrías de muestras (segunda publicación) ................................... 63
Capítulo 4 Aplicación y validación de la metodología de caracterización a dos detectores HPGe
XtRa empleando datos experimentales (tercera publicación) .................................................... 75
Capítulo 5 Aplicación de la metodología de caracterización a un detector HPGe tipo pozo
empleando datos experimentales (cuarta publicación)............................................................... 85
Capítulo 6 Conclusiones y líneas futuras.................................................................................... 97
13. Indice
6.1. Conclusiones .................................................................................................................. 97
6.2. Líneas futuras............................................................................................................... 101
Referencias ............................................................................................................................... 103
Apéndice 1 Hojas de características de los detectores empleados en el trabajo de tesis doctoral
...................................................................................................................................... 107
Apéndice 2 Materiales de referencia empleados en el trabajo de tesis doctoral...................... 111
Apéndice 3 Calibración en eficiencia mediante el software LabSOCS de Canberra Industries
Inc. ...................................................................................................................................... 113
Apéndice 4 Uso del código PENELOPE ................................................................................... 117
A4.1 Funcionamiento del PENELOPE.................................................................................. 117
A4.2 Calculo de las eficiencias de detección mediante el programa principal pencyl ......... 121
Apéndice 5 Análisis de espectros empleando GENIE 2000 ..................................................... 127
Apéndice 6 Datos y resultados experimentales y computacionales correspondientes a la
caracterización de los detectores HPGe XtRa a partir de datos experimentales (Capítulo 4) . 131
A6.1 Cálculo de los factores de corrección por suma por coincidencia ............................... 131
A6.2 Cálculo de FEPEs experimentales a partir de los materiales de referencia RGU-1,
RGTh-1 y RGK-1................................................................................................................... 132
A6.3 FEPEs calculadas mediante PENELOPE empleando los modelos óptimos de detector y
comparación con resultados experimentales........................................................................ 144
Apéndice 7 Datos y resultados experimentales y computacionales correspondientes a la
caracterización del detector HPGe tipo pozo a partir de datos experimentales (Capítulo 5) ... 147
A7.1 Cálculo de los factores de corrección por suma por coincidencia ............................... 147
A7.2 Cálculo del factor de corrección por escape de radón en las muestras del material IAEA
448 ...................................................................................................................................... 152
A7.3 Información relativa a las muestras medidas ............................................................... 154
A7.4 Resultados de los cálculos de las FEPEs correspondientes mediante PENELOPE
empleando el modelo óptimo de detector ............................................................................. 154
14. Índice de figuras
Figura 1 Cadena de desintegración del
232
90Th o serie del torio................................................... 7
Figura 2 Cadena de desintegración del 238U o serie del uranio................................................... 8
Figura 3 Cadena de desintegración del
235
92 U o serie del Actinio. ............................................... 9
Figura 4 Coeficiente másico de atenuación 𝜇𝑚 = 𝜇𝜌 de radiación X y γ en Ge según la energía
del fotón (Kovács et al., 2013)..................................................................................................... 10
Figura 5 Representación del efecto fotoeléctrico....................................................................... 11
Figura 6 Representación de la dispersión Rayleigh .................................................................. 12
Figura 7 Interacción Compton.................................................................................................... 12
Figura 8 Representación del proceso de creación de pares ..................................................... 13
Figura 9 Esquema básico de funcionamiento de un detector de semiconductor. ..................... 15
Figura 10 Esquema de detector PIN obtenido mediante compensación de un material
semiconductor tipo P................................................................................................................... 17
Figura 11 Detectores HPGe ofertados por Canberra inc. y sus características principales ...... 18
Figura 12 Típicas curvas de FEPEs para varios detectores HPGe y una fuente puntual situada
a 2.5 cm de distancia desde la superficie superior del cristal de Ge . ........................................ 20
Figura 13 Diferentes posibilidades de interacción dentro de la zona activa del detector
(delimitada por la circunferencia): efecto fotoeléctrico (PE), dispersión Compton (CS) y creación
de pares (PP) (Gilmore and Hemingway, 1995). ........................................................................ 21
Figura 14 Espectro teórico de radiación gamma adquirida en un detector de Germanio al incidir
un fotón de energía 𝐸1. ............................................................................................................... 22
Figura 15 Espectros reales adquiridos por detector HPGe XtRa, cada uno correspondiente a la
medida de una muestra de los materiales de referencia IAEA-RGK-1, IAEA-RGU-1 e IAEA-
RGTh-1. ................................................................................................................................ 23
Figura 16 Ejemplo de dos funciones de respuesta de dos detectores, con resolución
relativamente buena y relativamente pobre. ............................................................................... 24
Figura 17 Espectros adquiridos para una misma muestra en tres detectores distintos, dos
detectores de centelleo de NaI y LaBr3 y un detector de germanio de alta pureza .................. 25
Figura 18 Espectro correspondiente al 60Co indicando los factores que intervienen en el cálculo
de la Razón Pico-Compton. ........................................................................................................ 27
Figura 19 Representación del ajuste de un polinomio de tercer grado en escala logarítmica a 8
puntos (ln(Energía), ln(FEPE)) determinados experimentalmente. Escala logarítmica (izquierda)
y escala lineal (derecha). ............................................................................................................ 31
Figura 20 Atenuación de un haz incidente de fotones a través de una pared de espesor
diferencial (Salvat et al., 2011).................................................................................................... 34
15. Índice de figuras
Figura 21 Imagen esquemática del proceso de dispersión de un haz de partículas (Salvat et al.,
2011). ................................................................................................................................ 35
Figura 22 Desviación angular en un evento de dispersión (Salvat et al., 2011). ....................... 36
Figura 23 Generación aleatoria de trayectorias usando simulación detallada de la interacción
radiación-materia (Salvat et al., 2011). ....................................................................................... 37
Figura 24 Curvas de eficiencias obtenidas para una fuente de 152Eu situada directamente sobre
la ventana del detector (superior) y a 11.5 cm de dicha ventana (inferior). (Gilmore and
Hemingway, 1995). ..................................................................................................................... 39
Figura 25 Esquema de decaimiento simplificado del 152Eu (Gilmore and Hemingway, 1995). .. 40
Figura 26 Esquema ilustrativo de un decaimiento simple que podría dar lugar al fenómeno de
suma por coincidencia................................................................................................................. 42
Figura 27 Ejemplo de soluciones candidatas y frente óptimo de Pareto (circunferencias rojas en
espacio de funciones) para un problema bi-objetivo con dos variables de decisión.................. 48
Figura A1.1 Características técnicas del detector HPGe XtRa del grupo GIRMA de la
Universidad de Las Palmas de Gran Canaria........................................................................... 107
Figura A1.2 Características técnicas del detector HPGe XtRa del grupo FRyMA de la
Universidad de Huelva. ............................................................................................................. 108
Figura A1.3 Características técnicas del detector HPGe tipo pozo del grupo GIRMA de la
Universidad de Las Palmas de Gran Canaria........................................................................... 109
Figura A3.1 Diagrama de flujo del procedimiento de calibración mediante el programa
LABSOCS para detectores caracterizados............................................................................... 114
Figura A3.2 Ejemplo del empleo del Geometry Composer para definir la geometría de medida y
materiales. .............................................................................................................................. 114
Figura A3.3 Definición de las energías de interés, incertidumbres asociadas a las FEPEs y
parámetros de convergencia..................................................................................................... 115
Figura A3.4 Sistema integrado de calibración GENIE 2000-LabSOCS. Ejemplo de ajuste a un
polinómico de orden 3 en logaritmos naturales de las eficiencias y energías.......................... 116
Figura A4.1 Estructura de archivos para la simulación mediante el código PENELOPE. ....... 118
Figura A4.2 Ejemplo de archivo de entrada.in. ........................................................................ 122
Figura A4.3 Representación de los cuerpos cilíndricos definidos en el fichero entrada.in
mediante geometry viewer (izquierda). Zoom redondeo superior (derecha)........................... 123
Figura A4.4 Espectro simulado empleando PENELOPE......................................................... 124
Figura A5.1 Diagrama de flujo del procedimiento de cálculo de la actividad mediante el
programa GENIE-2000 (Gilmore and Hemingway, 1995). ....................................................... 128
Figura A5.2 Parámetros empleados en la estimación del continuo (lineal a la izquierda y tipo
escalón a la derecha) bajo el pico (Canberra, 2002b). ............................................................. 129
Figura A6.1 Factores de corrección por suma por coincidencia (CSCF) para DET1 (a) y DET2
(b) para las 9 emisiones afectadas significativamente por dicho efecto (242.0, 609.3, 1120.3
and 1238.1 keV en RGU-1 and 338.3, 583.2, 727.3, 860.0 and 911.0 keV en RGTh-1). ........ 132
Figura A6.2 Comparación entre las FEPEs experimentales y las correspondientes calculadas
mediante PENELOPE para el modelo óptimo del detector DET1 (mU, mTh y mK son las masas
correspondientes a las muestras de RGU-1, RGTh-1 and RGK-1 respectivamente). ............. 145
16. Índice de figuras
Figura A6.3 Comparación entre las FEPEs experimentales y las correspondientes calculadas
mediante PENELOPE para el modelo óptimo del detector DET1 y para el recipiente B3 con 10
alturas diferentes de muestra de los materiales de referencia RGU-1, RGTh-1 and RGK-1... 145
Figura A7.1 Curva de eficiencia ajustada a los 8 puntos energía-eficiencia experimentales
libres de suma por coincidencia, tomados para la muestra de RGU-1 con 1 mm de altura de
muestra. .............................................................................................................................. 148
Figura A7.2 Curva de eficiencia ajustada a los 8 puntos energía-eficiencia experimentales
libres de suma por coincidencia, tomados para la muestra de RGU-1 con 2 mm de altura de
muestra. .............................................................................................................................. 148
Figura A7.3 Curva de eficiencia ajustada a los 8 puntos energía-eficiencia experimentales
libres de suma por coincidencia, tomados para la muestra de RGU-1 con 3 mm de altura de
muestra. .............................................................................................................................. 149
Figura A7.4 Curva de eficiencia ajustada a los 8 puntos energía-eficiencia experimentales
libres de suma por coincidencia, tomados para la muestra de RGU-1 con 4 mm de altura de
muestra. .............................................................................................................................. 149
Figura A7.5 Curva de eficiencia ajustada a los 8 puntos energía-eficiencia experimentales
libres de suma por coincidencia, tomados para la muestra de RGU-1 con 5 mm de altura de
muestra. .............................................................................................................................. 150
Figura A7.6 CSCF, calculados para las energías de 242.0, 609.3, 1120.3 y 1238.1 keV,
correspondientes a las 5 muestras medidas del material IAEA RGU-1. .................................. 150
Figura A7.7 CSCF, calculados para las energías de 338.3, 583.2, 727.3, 860.0 y 911.0 keV,
correspondientes a las 5 muestras medidas del material IAEA RGTh-1.................................. 151
Figura A7.8 CSCF, calculados para las energías de 242.0, 338.3, 609.3, 911.0, 1120.3 y
1238.1 keV, correspondientes a las 5 muestras medidas del material IAEA 448. ................... 151
Figura A7.9 CSCF, calculados para las energías de 338.3, 583.2, 609.3 y 911.0 keV,
correspondientes a las 5 muestras medidas del material IAEA 447......................................... 152
Figura A7.10 Resultados del ajuste de la curva en la ecuación [A7.1] a las mediciones de
concentración de radón en la cámara de acumulación. ........................................................... 153
Figura A7.11 FEPEs calculadas mediante PENELOPE para las muestras del material IAEA
RGU-1 y las energías: 46.5, 63.3, 143.8, 186, 242, 295.2, 352, 609.3, 1001, 1120.3, 1238.1 y
1764.5 keV. .............................................................................................................................. 155
Figura A7.12 FEPEs calculadas mediante PENELOPE para las muestras del material IAEA
RGTh-1 y las energías: 238.6, 338.3, 583.2, 727.3, 860 y 911 keV......................................... 155
Figura A7.13 FEPEs calculadas mediante PENELOPE para las muestras del material IAEA
RGK-1. .............................................................................................................................. 156
Figura A7.14 FEPEs calculadas mediante PENELOPE para las muestras del material IAEA 448
y las energías: 46.5, 186, 242, 295.2, 352, 609.3, 1120.3, 1238.1 y 1764.5 keV. ................... 156
Figura A7.15 FEPEs calculadas mediante PENELOPE para las muestras del material IAEA 447
y las energías: 46.5, 186, 242, 295.2, 338.3, 352, 583.2, 609.3, 661.7, 727.3, 860 y 911 keV. ....
.............................................................................................................................. 157
17.
18. Índice de tablas
Tabla A2.1 Composición centesimal aproximada, considerada para la simulación por el
método de Monte Carlo, de los materiales de referencia empleados....................................... 112
Tabla A2.2 Concentración de actividad (Bq/kg) de los radionucleidos de interés en los
materiales de referencia (incertidumbres 1∙σ) y fechas de referencia para la corrección por
decaimiento. .............................................................................................................................. 112
Tabla A6.1 Expresiones empleadas en este trabajo para el cálculo de las CSCF propuestas
por Xhixha et al. (2016) y Tomarchio and Rizzo (2011). ..........................................................131
Tabla A6.2 Datos empleados para la determinación de las FEPEs experimentales en todos los
casos considerados, para los materiales de referencia IAEA RGU-1, RGTh-1 y RGK-1......... 133
Tabla A6.3 Recipiente B1 con 22.3 mm de altura de material, situado a una distancia de 1 mm
sobre ventana del detector DET1.............................................................................................. 134
Tabla A6.4 Recipiente B1 con 32.7 mm de altura de material, situado a una distancia de 1 mm
sobre ventana del detector DET1.............................................................................................. 134
Tabla A6.5 Recipiente B1 con 42.6 mm de altura de material, situado a una distancia de 1 mm
sobre ventana del detector DET1.............................................................................................. 135
Tabla A6.6 Recipiente B1 con 52.1 mm de altura de material, situado a una distancia de 1 mm
sobre ventana del detector DET1.............................................................................................. 135
Tabla A6.7 Recipiente B1 con 72.2 mm de altura de material, situado a una distancia de 1 mm
sobre ventana del detector DET1.............................................................................................. 136
Tabla A6.8 Recipiente B3 con 62.2 mm de altura de material, situado a una distancia de 1 mm
sobre ventana del detector DET1.............................................................................................. 136
Tabla A6.9 Recipiente tipo Marinelli B2 con 68.2 mm de altura de material, situado a una
distancia de 1 mm sobre ventana del detector DET1. .............................................................. 137
Tabla A6.10 Recipiente tipo Marinelli B2 con 101.3 mm de altura de material, situado
directamente sobre ventana del detector DET1........................................................................ 137
Tabla A6.11 Recipiente tipo Marinelli B4 con 74.8 mm de altura de material, situado
directamente sobre ventana del detector DET1........................................................................ 138
Tabla A6.12 Recipiente tipo Marinelli B4 con 114.0 mm de altura de material, situado
directamente sobre ventana del detector DET1........................................................................ 138
Tabla A6.13 Recipiente B3 con 5 mm de altura de material, situado a 3.5 mm de distancia
sobre ventana del detector DET2.............................................................................................. 139
Tabla A6.14 Recipiente B3 con 10 mm de altura de material, situado a 3.5 mm de distancia
sobre ventana del detector DET2.............................................................................................. 139
Tabla A6.15 Recipiente B3 con 15 mm de altura de material, situado a 3.5 mm de distancia
sobre ventana del detector DET2.............................................................................................. 140
Tabla A6.16 Recipiente B3 con 20 mm de altura de material, situado a 3.5 mm de distancia
sobre ventana del detector DET2.............................................................................................. 140
19. Índice de tablas
Tabla A6.17 Recipiente B3 con 25 mm de altura de material, situado a 3.5 mm de distancia
sobre ventana del detector DET2.............................................................................................. 141
Tabla A6.18 Recipiente B3 con 30 mm de altura de material, situado a 3.5 mm de distancia
sobre ventana del detector DET2.............................................................................................. 141
Tabla A6.19 Recipiente B3 con 35 mm de altura de material, situado a 3.5 mm de distancia
sobre ventana del detector DET2.............................................................................................. 142
Tabla A6.20 Recipiente B3 con 40 mm de altura de material, situado a 3.5 mm de distancia
sobre ventana del detector DET2.............................................................................................. 142
Tabla A6.21 Recipiente B3 con 45 mm de altura de material, situado a 3.5 mm de distancia
sobre ventana del detector DET2.............................................................................................. 143
Tabla A6.22 Recipiente B3 con 50 mm de altura de material, situado a 3.5 mm de distancia
sobre ventana del detector DET2.............................................................................................. 143
Tabla A6.23 FEPEs (%) calculadas mediante PENELOPE para el modelo óptimo del detector
DET1 (5 % de incertidumbre) para las diferentes alturas de los materiales de referencia IAEA
RGU-1, RGTh-1 and RGK-1 en los recipientes B1, B2, B3 y B4.............................................. 144
Tabla A6.24 FEPEs (%) calculadas mediante PENELOPE para el modelo óptimo del detector
DET2 (6 % de incertidumbre) para las diferentes alturas de los materiales de referencia IAEA
RGU-1, RGTh-1 and RGK-1 en el recipiente B2. ..................................................................... 144
Tabla A7.1 Principales características de las muestras de materiales de referencia medidas en
este trabajo. La incertidumbre de las masas es 0.001 g. ......................................................... 154
20. Capítulo 1
Introducción
Antecedentes
La espectrometría de radiación gamma es una técnica no destructiva de las más
empleadas para la medición de radiactividad ambiental, así como para la caracterización
radiológica de residuos producidos por la actividad humana, tanto mediante la medida de
muestras en laboratorio como por medio de medidas realizadas in situ. En lo que se refiere a
medidas de muestras en laboratorio, dicha técnica permite identificar los radionucleidos
emisores de radiación gamma contenidos en la muestra y cuantificarlos, proporcionando gran
cantidad de información, con unos costes asociados aceptables y sin la necesidad de tener que
cumplir, por lo general, con requisitos exigentes durante la preparación de las muestras.
Para estimar con exactitud la actividad o concentración de actividad de un
radionucleido en una muestra a partir de una emisión concreta en el espectro de radiación
gamma, es requisito indispensable conocer la proporción de los fotones emitidos por la muestra
que son detectados por el equipo de espectrometría en el pico correspondiente, lo que se
conoce como la eficiencia del pico de absorción completa o FEPE (acrónimo en inglés de Full
Energy Peak Efficiency). Dicha FEPE depende principalmente de las características
fisicoquímicas del detector, la energía del fotón, la geometría y material (densidad y
composición química) de la muestra y recipiente en el que se encuentra, así como de la
posición relativa de la muestra respecto al detector.
El procedimiento mediante el cual se obtienen las FEPEs correspondientes a las
emisiones gamma emitidas por los radionúclidos que se pretenden medir, en una muestra de
material y geometría determinada, se conoce como la calibración en eficiencia del sistema de
medida. Dicha calibración suele realizarse mediante métodos teórico-matemáticos (Nafee and
Abbas, 2008; Ortiz-Ramirez, 2015; Badawi et al., 2012) incluyendo métodos de simulación
numérica tales como la simulación por el método de Monte Carlo (Liye et al., 2006; Tedjani et
al., 2016; Degrelle et al., 2016), así como de manera experimental (Pérez-Moreno et al., 2002;
Iurian and Cosma, 2014; Tayyebi et al., 2017).
La calibración en eficiencia experimental consiste en el uso de muestras de materiales
de referencia con actividades conocidas para, a partir del espectro adquirido, determinar las
eficiencias experimentales como el cociente entre las emisiones detectadas y las que
teóricamente son emitidas por la fuente. Para realizar este tipo de calibración es necesario
21. 2 Capítulo 1 – Introducción
emplear un número considerable de muestras para distintas geometrías, densidades,
composición química, energías de las emisiones, etc., lo que puede convertirse en una ardua
tarea, la cual puede ser sustituida por otros métodos menos complejos y sensiblemente más
rápidos de implementar, siempre y cuando no se requieran resultados con una gran precisión,
tal como ocurre generalmente en la medida de muestras ambientales mediante espectrometría
gamma.
Una alternativa a la calibración en eficiencia experimental es la simulación por el
método de Monte Carlo, cada vez más empleada debido al desarrollo vertiginoso de las
tecnologías de computación durante las últimas décadas. Este método numérico estocástico,
usado para aproximar expresiones matemáticas complejas y costosas de evaluar con
exactitud, fue desarrollado durante el diseño de la bomba atómica durante la Segunda Guerra
Mundial en el Laboratorio Nacional de Los Álamos en los Estados Unidos de América, aunque
los primeros trabajos sobre su aplicación en la calibración en eficiencia de sistemas de
espectrometría gamma se publicaron durante la década de los 60 (Wainio and Knoll, 1966; De
Castro Faria and Lévesque, 1967). La simulación Monte Carlo se puede emplear para la
calibración en eficiencia de detectores de radiación gamma mediante dos métodos, que son el
método de transferencia de eficiencia (Liye et al., 2006; Chagren et al., 2016) y la simulación
directa de Monte Carlo (Tedjani et al., 2016; Unno et al., 2017; Modarresi et al., 2017).
El método de transferencia de eficiencia es un método semi-empírico que consiste en
determinar las FEPEs a utilizar durante la calibración en eficiencia, aplicando a FEPEs
experimentales de referencia, un factor de transferencia. Dicho factor se obtiene de la
comparación de las eficiencias calculadas por simulación Monte Carlo (empleando un modelo
de detector dado), para la configuración muestra-detector de referencia y para la geometría de
medida para la que se pretende realizar la calibración en eficiencia, con las eficiencias
experimentales correspondientes. Por lo tanto, este método permite calibrar en eficiencia sin
necesidad de que el modelo computacional de detector tenga una respuesta muy aproximada a
la real. No obstante, el método tiene el inconveniente de que la geometría de medida tiene que
ser similar a la de referencia para que se puedan obtener resultados de exactitud aceptable,
por lo que no se evita la necesidad de realizar medidas experimentales de muestras de
referencia cuando se cambia significativamente la geometría de medida.
Por otra parte, el método de simulación directa de Monte Carlo no requiere la medición
experimental de muestras de referencia una vez se ha construido un modelo de detector
suficientemente exacto, es decir, que proporciona FEPEs computacionales en concordancia
con los resultados experimentales, lo cual se consigue mediante un procedimiento conocido
como la caracterización o modelización del detector. Obviamente, la ventaja que proporciona
este método frente a la calibración experimental y el método de transferencia de eficiencias es
la simplicidad y rapidez con la que se puede realizar la calibración en eficiencia del sistema de
espectrometría, para una amplia variedad de materiales de las muestras y geometrías de
medida. Por esta razón, gran cantidad de trabajos han sido publicados durante las últimas
22. Capítulo 1 – Introducción 3
décadas enfocados en la caracterización de detectores de espectrometría gamma (Boson et
al., 2008; Budjas et al., 2009; Courtine et al., 2008; Hardy et al., 2002; Huy et al., 2007; Maleka
et al., 2005; Rodenas et al., 2003; Szentmiklósi et al., 2014).
En este trabajo de tesis doctoral, se propone una metodología de caracterización,
basada en la construcción de manera automática de modelos computacionales de detectores
de germanio de alta pureza (HPGe). Para ello, se emplean algoritmos evolutivos para la
optimización de los modelos en un código de simulación Monte Carlo, de modo que se
minimicen las diferencias entre un pequeño conjunto de FEPEs tomadas como referencia para
un material dado y unas pocas geometrías de medida, y las correspondientes calculadas
mediante simulación Monte Carlo.
Objetivos
Los objetivos científicos de la tesis son:
Desarrollar una metodología de caracterización computacional de detectores de
espectrometría gamma de Germanio Hiperpuro (HPGe), con el objeto de que se pueda
realizar posteriormente la calibración en eficiencia mediante simulación Monte Carlo,
para una amplia gama de geometrías de medida y material de las muestras. El método
propuesto ha de ser reproducible en un laboratorio de investigación estándar y
adaptable a distintos detectores HPGe. La metodología no busca obtener las
características geométricas reales de los detectores, sino encontrar los modelos
computacionales que se comporten de la forma más similar posible a los detectores
reales, aunque las características geométricas del modelo difieran significantemente de
las del detector real.
Aplicar el método propuesto a detectores HPGe reales, empleando datos tomados
experimentalmente, tanto como referencia durante el proceso de caracterización como
para la validación de los modelos construidos. La validación deberá realizarse para una
amplia variedad de geometrías de medida y materiales de referencia diferentes a los
empleados durante la caracterización.
Estructura del trabajo de tesis doctoral, trabajos publicados y
justificación de la unidad temática de la tesis
El documento de tesis se presenta en el formato de compendio de 4 publicaciones en
forma de artículos de investigación en revistas internacionales de reconocido prestigio en el
ámbito en el que se enmarca la tesis, en lugar del formato tradicional de documento extenso
autocontenido. El primer capítulo del documento consiste en una introducción en la que se
proporcionan unos antecedentes para situar al lector, los objetivos generales del trabajo de
tesis y algunos conceptos teóricos de manera sintética que sustentan los trabajos de
investigación publicados. Los siguientes capítulos 2, 3, 4 y 5 corresponden a cada uno de los
23. 4 Capítulo 1 – Introducción
trabajos publicados, que se adjuntan al documento, y en el último capítulo (capítulo 6) se
presentan las conclusiones finales del trabajo de tesis doctoral y las líneas futuras que nacen
de este trabajo. Por último, en los apéndices del 1 al 7 se presenta información relevante para
este trabajo de tesis doctoral, que no ha podido ser añadida en los artículos dada la limitación
en su tamaño.
Las publicaciones que conforman el trabajo de tesis doctoral son:
Primera Publicación (Capitulo 2): J. G.Guerra, J. G.Rubiano, G. Winter, A. G. Guerra,
H. Alonso, M.A. Arnedo, A. Tejera, J.M. Gil, R. Rodríguez, P. Martel, A simple
methodology for characterization of germanium coaxial detectors by using Monte Carlo
simulation and evolutionary algorithms, Journal of Environmental Radioactivity 149
(2015) 8.
Segunda Publicación (Capítulo 3): J. G.Guerra, J.G. Rubiano, G. Winter, A.G.
Guerra, H. Alonso, M.A. Arnedo, A. Tejera, P. Martel, J.P. Bolivar, Computational
characterization of HPGe detectors usable for a wide variety of source geometries by
using Monte Carlo simulation and a multi-objective evolutionary algorithm, Nuclear
Instruments and Methods in Physics Research A 858 (2017) 113.
Tercera Publicación (Capítulo 4): J.G. Guerra, J.G. Rubiano, G. Winter, A.G. Guerra,
H. Alonso, M.A. Arnedo, A. Tejera, F. Mosqueda, P. Martel, J.P. Bolivar, Automatic
modeling using PENELOPE of two HPGe detectors used for measurement of
environmental samples by γ-spectrometry from a few sets of experimental efficiencies,
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A 880 (2018) 67.
Cuarta Publicación (Capítulo 5): J.G. Guerra, J.G. Rubiano, G. Winter, A.G. Guerra,
H. Alonso, M.A. Arnedo, A. Tejera, P. Martel, J.P. Bolivar, Modeling of a HPGe well
detector using PENELOPE for the calculation of Full Energy Peak Efficiencies for
environmental samples, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A
Nuclear Inst. and Methods in Physics Research, A 908 (2018) 206.
En la primera publicación, se propone una metodología simple de caracterización de
detectores HPGe, consistiendo en una implementación de un algoritmo evolutivo mono-
objetivo, denominado Evolución Diferencal o DE (Storn and Price, 1997), junto con el código de
simulación Monte Carlo PENELOPE (Salvat et al., 2011), de modo que un modelo
computacional de detector es construido automáticamente. Para ello se parte de un conjunto
de FEPEs de referencia obtenidos con suficiente exactitud para un arreglo muestra-detector
específico (una altura determinada de muestra en un recipiente convencional, situado
directamente sobre la ventana del detector) y para un único material de la muestra. Dado el tipo
de geometría empleada durante la caracterización del detector, el uso del modelo numérico de
detector construido en este primer trabajo está restringido a aquellos recipientes con un
diámetro menor que el del cristal de germanio del detector.
En el segundo trabajo publicado, se generaliza la metodología propuesta en el primero,
eliminando tal restricción mediante la mejora del modelo numérico de detector, al que se le
24. Capítulo 1 – Introducción 5
incluye un soporte del cristal de Germanio, así como implementando un algoritmo multi-objetivo
de evolución diferencial o DEMO (Robič and Filipič, 2005) en lugar de su precursor mono-
objetivo DE. Además, en este segundo trabajo se toma como referencia dos conjuntos de
FEPEs obtenidos para dos arreglos muestra-detector, uno idéntico al empleado en el primer
trabajo, con un recipiente convencional situado encima de la ventana del detector, y una
segunda geometría, la de bote Marinelli, que al envolver el cristal del detector permite
modelizar el soporte del cristal, al contrario de lo que ocurría en el primer trabajo.
En los dos primeros trabajos publicados, tanto las FEPEs tomadas como referencia
durante la caracterización como aquellas empleadas durante la validación de los modelos
construidos, han sido calculadas, para un detector dado, mediante el software LabSOCS de
Canberra (Canberra, 2002a). La elección de LabSOCS como referencia se debe principalmente
a su flexibilidad y simplicidad a la hora de calcular FEPEs para gran variedad de materiales y
geometrías utilizables durante la validación de las metodologías de caracterización.
Adicionalmente, esto ha permitido evitar imprecisiones que podrían haber surgido en caso de
haber empleado FEPEs experimentales en su lugar, que podrían haber generado dudas sobre
si las desviaciones observadas serían debidas a problemas en la metodología o bien debido a
errores experimentales. En ambos trabajos las metodologías de caracterización han probado
obtener exitosamente un modelo de detector que genera FEPEs equivalentes a las tomadas
como referencia, con desviaciones inferiores a las incertidumbres de las FEPEs de referencia.
Una vez desarrollada y verificada la metodología de caracterización de detectores
HPGe en los dos primeros trabajos, en la tercera publicación se ha aplicado la metodología a
dos detectores HPGe XtRa, cada uno propiedad de un grupo de investigación en el ámbito de
la radiactividad ambiental: el grupo GIRMA de la Universidad de Las Palmas de Gran Canaria y
del grupo FRyMA de la Universidad de Huelva. Por último, en la cuarta publicación se ha
aplicado la metodología de caracterización a un detector HPGe tipo pozo propiedad del grupo
GIRMA. En las últimas dos publicaciones se ha tomado como referencia durante la
caracterización una serie de FEPEs experimentales determinadas para tales detectores, para
el material de referencia IAEA RGU-1 (IAEA, 1987) y una o unas pocas geometrías de medida.
La validación posterior de los modelos de detector construidos se ha realizado mediante la
medida, en dichos detectores, de muestras de materiales de referencia con actividades
conocidas, comparando los resultados obtenidos, empleando los modelos de detector a validar,
con los valores de referencia para una amplia gama de geometrías de medida y materiales,
obteniéndose nuevamente resultados satisfactorios.
25. 6 Capítulo 1 – Introducción
La Radiactividad Ambiental
La radiación ionizante recibida por el ser humano procede principalmente de fuentes
naturales, como la radiación cósmica, la radiación emitida por los radionúclidos presentes en la
corteza terrestre y en el aire, así como por radiación interna debida a radionúclidos
incorporados al organismo por inhalación e ingestión. Los niveles de radiación natural pueden
variar tanto temporalmente como espacialmente de forma significativa, dependiendo de los
suelos y las rocas de cada zona, la altitud sobre el nivel del mar, las condiciones
meteorológicas, etc.
La radiación cósmica es aquella que proviene del espacio exterior incidiendo en la
atmósfera terrestre. La radiación proveniente de manera directa del espacio exterior se
denomina Radiación Cósmica Primaria. Cuando ésta interacciona con los núcleos atómicos de
la atmósfera, se genera la Radiación Cósmica secundaria, quedando como producto de la
interacción los denominados Radionúclidos Cosmogénicos, tales como 3
H, 7
Be, 10
Be, 22
Na, y
24
Na.
La radiactividad natural terrestre proviene mayoritariamente de los nucleidos radiactivos
que se encuentran en el medio ambiente desde la formación del planeta. Se cree que
existieron cuatro series radiactivas naturales en el origen de la Tierra, de las cuales sólo tres
han perdurado al estar iniciadas por un radionucleido con un periodo de semidesintegración del
mismo orden de magnitud que la edad de la Tierra. Estas series son la serie del uranio (cuyo
precursor es el 238
U), la serie del actinio (cuyo precursor es el 235
U) y la serie del torio (cuyo
precursor es el 232
Th). Dichas series son de gran importancia en la espectrometría gamma para
medidas de radiactividad ambiental, ya que muchas veces se emplea la progenie para
determinar la actividad de un radionucleido que o bien no es emisor de radiación gamma, o las
emisiones son de baja intensidad, o sus emisiones son demasiado cercanas a otras para ser
medidos con suficiente precisión (como por ejemplo ocurre con la línea de 186.2 keV del 226
Ra
que interfiere en los espectros con la línea de 185.7 keV del 235
U, no siendo posible por lo
general discriminar a que radionucleido pertenecen las cuentas registradas en el espectro).
Dichas series se pueden observar en las Figuras 1, 2 y 3.
26. Capítulo 1 – Introducción 7
Figura 1 Cadena de desintegración del
232
90T h
o serie del torio.
27. 8 Capítulo 1 – Introducción
Figura 2 Cadena de desintegración del 238
U o serie del uranio.
28. Capítulo 1 – Introducción 9
Figura 3 Cadena de desintegración del
2 3 5
9 2 U
o serie del Actinio.
Como se puede observar en las figuras, las tres cadenas radiactivas terminan en un
isótopo de plomo estable. Las tres series naturales disponen de progenie emisora de radiación
alfa, beta y gamma. La energía de las radiaciones gamma emitidas por los radionúclidos de
dichas series oscila entre pocas decenas de keV hasta aproximadamente 3 MeV.
En la corteza terrestre existen otros radionucleidos en concentraciones considerables
que no forman parte de ninguna cadena radiactiva tales como 40
K, 87
Rb, 113
Cd, 115
In, 138
La, 50
V,
etc. De todos ellos, el más importante desde el punto de vista de la radiación es el 40
K, ya que
es el responsable de gran parte de la dosis natural. Además, como se mencionó anteriormente
también se encuentran en el medio ambiente radionucleidos cosmogénicos transportados
desde la alta atmósfera.
29. 10 Capítulo 1 – Introducción
Interacción de la radiación gamma con la materia
Un haz colimado de fotones que atraviesa una lámina de espesor x, ve atenuada su
intensidad incidente , según la expresión:
∙ ∙
∙
∙
∙ ∙
[1]
Donde es el coeficiente de atenuación lineal, es el número de Avogadro, A la
masa atómica o molecular del material, la densidad másica del material y la sección
eficaz total correspondiente a dicho material, que a su vez, es una magnitud compuesta por la
suma de distintas secciones eficaces correspondientes a los distintos mecanismos mediante
los cuales la radiación gamma interacciona con la materia (íntimamente relacionados con la
probabilidad de que tenga lugar tal interacción).
En el rango de energía de interés de la espectrometría gamma para medidas de
radiactividad ambiental (10 keV a 3000 keV) existen cuatro procesos básicos mediante los
cuales los fotones gamma interactúan con la materia: la absorción fotoeléctrica, la dispersión
coherente o Rayleigh, la dispersión incoherente o Compton y el fenómeno de producción de
pares electrón-positrón. La dispersión Rayleigh no contribuye a la entrega de energía a los
electrones del medio, y por otro lado, el efecto de la dispersión coherente de los fotones
incidentes tiende a cancelarse (Debertin and Helmer, 1988). En cuanto a los procesos
restantes, cada uno de ellos predomina en un determinado rango de energías del fotón
incidente.
Como muestra la Figura 1, para bajas energías el proceso más probable es el
fotoeléctrico, mientras que a energías intermedias predomina la dispersión Compton y a altas
energías, la producción de pares.
Figura 4 Coeficiente másico de atenuación de radiación X y γ en Ge según la
energía del fotón (Kovács et al., 2013).
30. Capítulo 1 – Introducción 11
Absorción fotoeléctrica
En el efecto fotoeléctrico, un fotón de energía es absorbido por el átomo con el que
interacciona, transfiriendo toda su energía a un electrón atómico suficientemente ligado, el cual
escapa del átomo con una energía cinética que viene dada por:
[2]
Donde es la energía de enlace o ligadura del electrón al átomo. Para energías por
encima del centenar de keV, el electrón emitido, o fotoelectrón, toma la mayor parte de la
energía original del fotón.
Si la energía del fotón incidente supera la energía de la capa K del átomo, la
interacción ocurrirá con alta probabilidad en dicha capa. Además del fotoelectrón, la interacción
crea una vacante en uno de los orbitales de la corteza del átomo con el que ha interaccionado.
Está vacante será ocupada inmediatamente mediante la captura de un electrón del medio. Tras
el reordenamiento electrónico de la corteza del átomo se emitirá radiación X característica, y
electrones Auger.
Figura 5 Representación del efecto fotoeléctrico (Salvat et al., 2011).
La probabilidad de que el efecto fotoeléctrico tenga lugar está relacionada directamente
con la sección eficaz que viene dada aproximadamente por (Debertin and Helmer, 1988):
[3]
Siendo el número atómico del átomo, es un parámetro que toma los valores 4 o 5
dependiendo de la energía del fotón y la energía del fotón incidente. De la ecuación [3], se
puede deducir que la sesión eficaz , y por lo tanto la probabilidad de que el efecto
fotoeléctrico tenga lugar, será mayor cuanto menor sea la energía del fotón incidente y mayor
sea el número atómico del átomo con el que interacciona (Vidal-Cuadras and Ortega, 1986).
Por lo tanto, el efecto fotoeléctrico es el modo de interacción con la materia predominante para
fotones X y γ de energía relativamente baja, proceso que se ve favorecido en materiales de
número atómico elevado.
31. 12 Capítulo 1 – Introducción
Dispersión Rayleigh
La dispersión Rayleigh es un proceso en el cual el fotón es dispersado por electrones
atómicos ligados sin que tenga lugar una excitación del átomo con el que interacciona, es decir,
la energía del fotón dispersado es la misma que la del fotón incidente.
Figura 6 Representación de la dispersión Rayleigh (Salvat et al., 2011).
Dispersión Compton
El efecto Compton tiene lugar en la interacción de un fotón y un electrón débilmente
ligado al átomo, de modo que el fotón gamma incidente es dispersado con una pérdida parcial
de su energía y en un ángulo con relación a su dirección inicial, mientras que el electrón con
el que interacciona es emitido con un ángulo (ver Figura 7) con parte de la energía del fotón
incidente. Es el mecanismo de interacción predominante para las energías fotónicas típicas de
los radionucleidos emisores gamma.
Figura 7 Interacción Compton (Salvat et al., 2011).
Suponiendo que, antes de la interacción, el electrón está libre y en reposo, de la
conservación de la energía y del momento lineal se obtiene la ecuación que relaciona la
energía del fotón dispersado (Compton, 1923) con el ángulo de dispersión:
[4]
donde y son las energías del fotón incidente y dispersado respectivamente, es el
ángulo con el cual se dispersa el fotón y es la energía en reposo del electrón.
32. Capítulo 1 – Introducción 13
La energía cinética del electrón emitido se calcula como la diferencia entre la energía
del fotón incidente y del fotón dispersado:
[5]
De la ecuación [5] se deduce que la energía cinética del electrón emitido puede tomar
valores comprendidos entre 0 0 y .
La dependencia de la sección eficaz del efecto Compton con el número atómico
del átomo con el cual interacciona el fotón y la energía del fotón incidente viene dada
aproximadamente por (Debertin and Helmer, 1988):
[6]
Al igual que en el efecto fotoeléctrico, la probabilidad de interacción Compton aumenta
con el número atómico del átomo con el cual interaccionan los fotones y disminuye con la
energía de los fotones incidentes, pero en este caso esta disminución es menos acentuada.
Creación de pares
El fenómeno de producción de pares electrón-positrón es solo posible cuando la
energía del fotón gamma incidente supera el doble de la energía en reposo del electrón, es
decir 2 1022 keV. En esta interacción, producida en el seno del campo eléctrico del
núcleo atómico, el fotón gamma incidente se transforma en un par electrón-positrón. El exceso
de energía por encima de 2 se transfiere como energía cinética distribuida entre el
positrón y el electrón.
Figura 8 Representación del proceso de creación de pares (Salvat et al., 2011).
Aplicando las leyes de conservación de la energía y momento lineal, se demuestra que
este proceso sólo es posible si el fotón se encuentra en las cercanías de un núcleo atómico de
masa M, y al menos posee una energía mínima:
2 1
≪
≅ 2 [7]
33. 14 Capítulo 1 – Introducción
Por lo tanto, como se mencionó anteriormente, para que se materialice un par electrón-
positrón, como mínimo, la energía del fotón incidente debe de ser: ≅ 2 ∙ 511
1022
Tal como ocurre en el resto de interacciones, la probabilidad de que el fenómeno de
creación de pares tenga lugar está directamente relacionada con la sección eficaz del proceso,
que viene dada aproximadamente por (Gilmore and Hemingway, 1995):
,
[8]
Donde en donde , es una función que crece monótonamente con la energía del
fotón incidente y que varía ligeramente en función del número atómico del elemento . La
probabilidad de que dicha interacción tenga lugar es relativamente baja hasta que la energía
del fotón gamma incidente supera varios MeV, convirtiéndose en el mecanismo de interacción
predominante para energías superiores a los 10 MeV.
Debido a que el positrón se aniquila después de desplazarse por el medio absorbente,
se producen dos fotones de aniquilación de energía cada uno, como producto secundario
de este proceso de interacción, en la misma dirección, pero en sentido contrario.
Espectrometría gamma de alta resolución
La espectrometría de radiación gamma es un método de análisis del contenido de
radionucleidos, que puede ser llevado a cabo tanto mediante la medida de muestras en
laboratorio como por medio de medidas realizadas in situ. En lo que se refiere a las medidas de
muestras en laboratorio, dicha técnica permite identificar los radionucleidos emisores de
radiación gamma contenidos en la muestra y cuantificarlos, a partir del análisis del espectro
adquirido, que proporciona una gran cantidad de información, con unos costes asociados
aceptables y sin la necesidad de cumplir, por lo general, con requisitos exigentes durante la
preparación de las muestras.
Hasta la década de los 70 los detectores más empleados eran los centelleadores, pero
a partir de entonces se comenzó a generalizar el uso de detectores de semiconductor, siendo
los más empleados en la actualidad los detectores de germanio de alta pureza o HPGe
(Gilmore and Hemingway, 1995).
1.6.1 Detectores de semiconductor
El mecanismo básico de funcionamiento de los detectores de semiconductor se basa
en la polarización inversa de una unión P-N, consiguiéndose así una zona de carga espacial
relativamente ancha en la que no existen portadores de carga libres, de modo que la incidencia
de la radiación en esta zona provoca que algunos electrones de la banda de valencia
adquieran suficiente energía para pasar a la de conducción (por los mecanismos de interacción
radiación-materia detallados con anterioridad) originándose pares electrón-hueco en la zona de
34. Capítulo 1 – Introducción 15
transición. Estos portadores son acelerados por el campo existente en la unión (dirigido de la
zona N a la P) y captados rápidamente por los electrodos de polarización, así, la zona de
transición actuaría de forma análoga al volumen sensible de una cámara de ionización. En la
Figura 9 se muestra el proceso de formación de un par electrón – hueco en un detector como el
descrito. Al llegar la carga generada a los electrodos de polarización se detecta un pulso de
corriente en el amperímetro.
Figura 9 Esquema básico de funcionamiento de un detector de semiconductor.
Para generar un campo eléctrico con suficiente intensidad de modo que permita una
recogida de carga eficiente, es necesario aplicar una diferencia de potencial eléctrico a los
terminales de la unión P-N de cientos o miles de voltios. Dado que todos los semiconductores
tienen una conductividad finita, incluso en ausencia de radiación ionizante se observará una
cierta corriente eléctrica denominada corriente de fuga, cuyas fluctuaciones tienden a
confundirse con la señal de corriente debido a al suceso ionizante que se pretende detectar. Es
por ello que los métodos para reducir esta señal de fuga son de gran importancia en el diseño
de detectores de semiconductor.
Por otra parte, tanto el germanio como el silicio son elementos de bajo número atómico
(32 y 14 respectivamente), por lo que la probabilidad de interacción con la radiación gamma
incidente de más de 500 keV es bastante baja. Por lo tanto, es importante que la zona de carga
espacial libre de portadores posea el mayor volumen posible de modo que se aumente la
probabilidad de interacción dentro de la zona activa del detector. El aumento de dicha zona
puede conseguir aumentando la tensión inversa de polarización, no obstante, esta solución
práctica no se aconseja dada la inconveniencia de trabajar con grandes tensiones.
Con el fin de conseguir una zona de carga espacial libre de portadores lo más grande
posible sin la necesidad de aumentar considerablemente la tensión inversa de polarización, y
por otra parte reducir la señal de fuga, se fabrican los detectores de Germanio con una
estructura P-I-N, con una zona de carga espacial libre de portadores, denominada región
35. 16 Capítulo 1 – Introducción
intrínseca (I), la cual es sensible a la radiación ionizante X y γ. Al polarizar inversamente el
detector con una diferencia de potencial eléctrico, un campo eléctrico se extiende a lo largo de
la región intrínseca de modo que la anchura de dicha región aumenta. Dada la alta resistividad
eléctrica de esta región, se consigue reducir la mencionada corriente de fuga
considerablemente.
El proceso más utilizado para fabricar detectores de semiconductor con una estructura
P-I-N es el llamado proceso de compensación. Se dice que un semiconductor extrínseco
(dopado con impurezas pentavalentes (tipo N) o impurezas trivalentes (tipo P)) está
compensado cuando se le han añadido una concentración de impurezas que hace que se
comporte como intrínseco, es decir, añadiéndole impurezas donadoras si se trata de un
semiconductor tipo P, o impurezas aceptoras si se trata de un semiconductor tipo N. La razón
por la que este proceso de compensación es empleado para la fabricación de estructuras P-I-N
radica en que, obtener un semiconductor sin ningún tipo de impurezas requiere un proceso
muy complejo (y por lo tanto caro), mientras que la compensación de un semiconductor
extrínseco es un proceso relativamente sencillo desde el punto de vista tecnológico. En los
detectores fabricados empleando este proceso, mediante la compensación de la zona
intermedia entre el semiconductor tipo N y el tipo P se obtendrá una zona de carga espacial
que puede alcanzar una anchura del orden de centímetros.
Dado que, tanto en el caso de detectores de silicio como en el de germanio, en los
mejores procesos de purificación del producto base las impurezas remanentes suelen ser
aceptoras (especialmente boro), la adquisición de semiconductores extrínsecos tipo P suele ser
más barato. Por lo tanto, en este tipo de material se necesita la incorporación de impurezas
donadoras para conseguir la compensación. El elemento más empleado para dicho proceso es
el litio, ya que se ioniza fácilmente y es de pequeño tamaño, siendo por tanto relativamente
sencilla su introducción en la red cristalina, lo cual se consigue mediante un proceso
denominado difusión iónica.
En la Figura 10 se representa esquemáticamente un detector de este tipo, compuesto
por un cristal tipo P base, en el que por adición de impurezas mediante difusión iónica se han
establecido tres zonas: una zona estrecha fuertemente dopada con una gran concentración de
impurezas donadoras (comúnmente litio) que se ha convertido en semiconductor extrínseco
tipo N, (se suelen denominar N+ debido a la alta concentración de impurezas donadoras), una
zona con una anchura considerable de semiconductor compensado (denominada zona I debido
a que se comporta como un semiconductor intrínseco), y finalmente una zona del material P
original. A este tipo de estructura semiconductora se le suele dar el nombre de dispositivo PIN,
mientras que los detectores PIN construidos mediante la difusión de cationes de Litio se suelen
denominar como Ge(Li) y Si(Li) (Germanio dopado con Litio y Silicio dopado con Litio).
36. Capítulo 1 – Introducción 17
Figura 10 Esquema de detector PIN obtenido mediante compensación de un material
semiconductor tipo P.
Para la rápida recolección de las cargas es necesario aplicar una diferencia de
potencial entre ambos terminales (en polarización inversa) del orden de 0,5 a 5 kV. En general,
todos los detectores de semiconductor deben operar a bajas temperaturas, ya que de este
modo se minimiza la generación térmica de pares electrón-hueco en la zona de transición, que
crea una corriente inversa de fuga que puede enmascarar a la señal de corriente procedente
de la generación de pares por la interacción de la radiación en el volumen activo. Por otra
parte, en el caso de detectores Ge(Li), el mantenimiento a bajas temperaturas es
imprescindible, ya que, como se mencionó con anterioridad, la concentración de litio requerida
para la compensación es muy elevada, y a temperatura ambiente el litio tiende a difundirse en
la zona compensada, lo que degrada de forma permanente el detector. Es por ello que los
detectores de este tipo deben poseer un circuito de refrigeración que mantenga el
semiconductor a una temperatura muy reducida, de aproximadamente 77 K (en general
empleando nitrógeno líquido, aunque también hay modelos que poseen un criogenizador
eléctrico).
La necesidad de tal refrigeración, tanto para evitar la degradación de los detectores
compensados, como para reducir la señal de fuga, constituye una de sus principales
desventajas, ya que implica un gasto económico adicional nada despreciable. No obstante, su
mucha mejor resolución en energía compensa el mayor desembolso económico en la mayoría
de los casos, ya que permite una mejor discriminación de emisiones de energías cercanas,
permitiendo obtener mucha más información y con una mayor precisión sobre el contenido
radiológico de una muestra.
1.6.2 Detectores de HPGe
La degradación que sufren los detectores de Germanio compensados a temperatura
ambiente ha conducido al desarrollo de los detectores de Germanio intrínsecos, también
denominados detectores de Germanio de alta pureza o HPGe, lo cual ha sido posible gracias a
los últimos avances tecnológicos en la fabricación de los semiconductores y ha terminado
sustituyendo totalmente el empleo de los detectores de Ge(Li). En la actualidad es posible
obtener con relativa facilidad germanio de una excepcional pureza, con el que se pueden
37. 18 Capítulo 1 – Introducción
alcanzar volúmenes activos comparables a los de Ge(Li), empleando unas tensiones de
polarización inversa menores de los necesarios en detectores de compensación. Estos
detectores HPGe pueden permanecer a temperatura ambiente sin sufrir prácticamente
deterioro (aunque sí que se han encontrado evidencias de que en largos periodos de operación
se produce un pequeño aumento de la región inactiva del detector, también denominada capa
muerta (Huy et. al, 2007)). No obstante, a fin de conseguir niveles bajos de ruido debido a la
alta corriente de fuga que presentan, igualmente es aconsejable mantenerlos a temperaturas
criogénicas durante su operación.
En la actualidad existe una amplia variedad de tipos de detectores HPGe, diseñados
para distintas aplicaciones. En la Figura 11 se presenta un esquema con los diferentes tipos de
detectores de Germanio ofertados por Canberra inc. con los rangos de energía en los que
pueden operar y otras características de interés. Los detectores HPGe empleados con más
frecuencia son los detectores planos, los detectores coaxiales, los detectores coaxiales de
electrodo inverso, los detectores de rango extendido y los detectores tipo pozo, que serán
descritos a continuación.
Figura 11 Detectores HPGe ofertados por Canberra inc.1
y sus características principales.
Detectores planos
Los detectores HPGe planos se utilizan para la medida de radiación gamma y X en el
rango de energías que abarca desde centenas de eV hasta centenas de keV. Se trata de
cristales de Germanio de alta pureza en forma cilíndrica con secciones generalmente entre 0.5
y 20 cm2
y espesores de entre 5 y 20 mm (en dirección del eje de revolución). Poseen un
contacto n+ generalmente situado en la cara posterior formado mediante la difusión de cationes
de Litio en el cristal de Ge y un contacto p+ obtenido normalmente por la implantación de una
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38. Capítulo 1 – Introducción 19
capa de aniones de Boro de bastante menor espesor que el contacto p+, de modo que la
radiación incidente no se vea atenuada en tal capa.
Detectores coaxiales
El detector HPGe coaxial convencional está formado por un cristal de Germanio de
forma cilíndrica con un contacto tipo n+ formado mediante la difusión de cationes de Litio en la
superficie exterior, con un espesor de aproximadamente 0.5 mm, y un contacto tipo p+ en la
superficie del orificio cilíndrico interior, normalmente generado mediante la implantación de
aniones de Boro, aunque puede ser sustituido por una barrera superficial. El espesor del
contacto tipo n+, también denominado capa muerta del cristal, es una zona inactiva (no detecta
la radiación incidente) en la que se frena la mayor parte de los fotones con energías inferiores a
40-50 keV, razón por la cual el rango de energías útil de este tipo de detectores comienza en
torno a 50 keV.
Detectores coaxiales de electrodo inverso (REGe)
La geometría de los detectores HPGe REGe es similar a la de los detectores coaxiales
convencionales, con la diferencia de que los contactos se sitúan con una configuración inversa.
El contacto p+ en la superficie externa es generalmente de un espesor muy reducido, que
conjuntamente con la ventana superior (sobre la cual se sitúan las muestras), generalmente
fabricada de un compuesto de carbono, berilio o aluminio de bajo espesor, permite a este tipo
de detectores cubrir un amplio rango de energías, desde unos pocos keV hasta varios MeV.
Por otra parte, evidencias experimentales sugieren que los detectores REGe son del orden de
10 veces más resistentes al daño causado por la radiación incidente (principalmente debido a
neutrones y partículas cargadas) que los detectores de Ge convencionales.
Detectores de Germanio coaxial de rango extendido (XtRa)
El detector HPGe XtRa es un detector coaxial con un contacto p+ en su superficie
superior de espesor muy reducido, de forma que extiende el rango de energías útiles desde
unos pocos keV hasta varios MeV (siempre y cuando la fuente emisora se encuentre situada
de modo que la radiación incidente llegue al detector a través de la superficie superior). Este
tipo de detectores ofrecen todas las ventajas asociadas a detectores coaxiales convencionales,
tales como alta eficiencia, buena resolución y con un coste generalmente más reducido que los
detectores HPGe REGe antes mencionados. En los detectores HPGe XtRa, el contacto n+
(nuevamente de cationes de Li difundidos en el cristal de Germanio) se encuentra en el
contorno exterior cilíndrico del cristal (en contacto con el soporte del cristal o capa de montaje,
generalmente de aluminio o cobre). Esto ofrece otra ventaja frente a los detectores REGe, ya
que el contacto n+ es mucho más robusto que el contacto p+ (implante de aniones de Boro)
que tienen los REGe en esa zona de contacto con el soporte del cristal, y que puede sufrir
pequeños defectos durante el montaje o desmontaje del detector. Como en el caso anterior, la
ventana superior suele estar fabricada de un compuesto de carbono, berilio o aluminio de bajo
espesor.
39. 20 Capítulo 1 – Introducción
Detectores de pozo
Los detectores de pozo permiten tener eficiencias muy elevadas para muestras de
volumen reducido, debido a que la fuente queda prácticamente rodeada por el detector (la
geometría de conteo se aproxima a la geometría 4π en la que la eficiencia de detección está
principalmente gobernada por la eficiencia intrínseca del detector). Se trata de detectores
HPGe de forma cilíndrica con un orificio cilíndrico perforado en su interior desde la parte
superior, conocido como pozo. Como en el resto de casos, la carcasa del detector suele ser de
aleación de aluminio con un espesor dentro del orificio interno, donde va situada la muestra, de
unos 0.5 mm, lo que junto al pequeño espesor del contacto p+ en el pozo del cristal permite
realizar espectrometría gamma a bajas energías (a partir de unos 20 keV).
En la Figura 12 se muestran cinco ejemplos de curvas de eficiencia absoluta del pico
de absorción completa o FEPE, para varios ejemplos de detectores HPGe de los mencionados
anteriormente, y una fuente puntual situada a 2.5 cm de distancia desde la superficie superior
del cristal de Ge. En la Figuras 11 y 12 se puede observar como los detectores XtRa y REGe
(Hexágono 1 en Figura 12) poseen una muy buena eficiencia de detección y pueden operar en
un amplio rango de energías, en comparación con el resto de modelos.
Figura 12 Típicas curvas de FEPEs para varios detectores HPGe y una fuente puntual
situada a 2.5 cm de distancia desde la superficie superior del cristal de Ge 2
.
Para terminar, un sistema común de espectroscopia de radiación gamma con detector
HPGe está formado por el propio detector, una fuente de alimentación de alto voltaje, un
preamplificador, un amplificador, un convertidor analógico digital (ADC) y un analizador
2
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40. Capítulo 1 – Introducción 21
multicanal (MCA). La función del sistema electrónico consiste en procesar los pulsos
producidos en el detector y ordenarlos en el espectro como cuentas en distintos canales según
la energía que representan.
Componentes de un espectro de radiación gamma
Las fuentes de radiación gamma emiten fotones gamma con una distribución
aproximadamente discreta de energías. No obstante, el espectro adquirido por un detector de
radiación gamma se parece más a una distribución continua en la cual se superponen los picos
correspondientes a la absorción completa de la energía del fotón incidente, con una forma que
puede aproximarse mediante gaussianas. En la Figura 13 se muestran los distintos
mecanismos de interacción de la radiación gamma con la materia que se dan dentro de la zona
activa del detector, depositando energía al producirse (energía cinética comunicada por los
fotones incidentes a los electrones del detector) y por lo tanto contribuyendo en la generación
del espectro de radiación gamma adquirido por el detector. Dichos mecanismos son: el efecto
fotoeléctrico, la dispersión Compton y la creación de pares electrón-positrón.
Figura 13 Diferentes posibilidades de interacción dentro de la zona activa del detector
(delimitada por la circunferencia): efecto fotoeléctrico (PE), dispersión Compton (CS) y creación
de pares (PP) (Gilmore and Hemingway, 1995).
En la Figura 14 se pueden observar las componentes típicas del espectro en un
detector de Ge, en el cual incide una radiación gamma con una energía . El pico A
corresponde a la absorción completa de los fotones de energía , lo cual ocurre
principalmente mediante absorción fotoeléctrica, aunque también incluye el caso de fotones
que interaccionan en el volumen activo del detector mediante otros mecanismos (Compton y
creación de pares) y terminan siendo absorbidos sin que haya pérdida significativa de energía,
razón por la que el pico debe ser llamado pico de absorción completa, y no fotopico. Dicho pico
es la característica principal del espectro, ya que los canales donde se distribuye (posición en
el eje x) y su intensidad (número de cuentas registradas en los canales correspondientes en un
tiempo determinado) son las magnitudes que se emplean para determinar la energía e
intensidad de la radiación gamma, y por lo tanto para identificar y cuantificar un radionucleido.
41. 22 Capítulo 1 – Introducción
Figura 14 Espectro teórico de radiación gamma adquirida en un detector de Germanio al
incidir un fotón de energía .
Debido a la dispersión Compton sufrida por los fotones (en la zona activa del detector,
en la fuente, o cualquier otro medio material que rodee el detector), se produce una absorción
parcial de la radiación emitida por los radionucleidos contenidos en la fuente, formándose por lo
tanto en el espectro adquirido el Continuo Compton, que se denota en la Figura 14 por B. En el
caso de que la dispersión Compton se dé dentro de la zona activa del detector, escapando de
tal volumen el fotón gamma dispersado, teniendo en cuenta la ecuación [5] se deduce que la
energía depositada en el detector mediante este proceso (la energía cinética del electrón
emitido por la interacción Compton, que es absorbido por el medio), será como máximo
, energía que determina el borde Compton, denotado con la letra C.
Cuando el proceso de creación de pares ocurre dentro del volumen activo del detector,
uno o ambos fotones producidos en la aniquilación del positrón (de energía cada uno)
podrían escaparse, lo que contribuye a los picos E y F del espectro. Estos picos, denominados
pico de escape simple (E) y de escape doble (F), aparecen centrados en las energías
y 2 respectivamente.
El pico H en la Figura 14, es el denominado pico de retrodispersión, debido a la
dispersión Compton ocurrida en el blindaje, materiales que rodean el cristal de germanio, así
como en la muestra, cuando el ángulo de dispersión tiende a . Este pico se encuentra en los
canales correspondientes a las energías de los fotones dispersados por la interacción Compton
(ecuación [4]) y surge por el hecho de que dicha energía permanece prácticamente constante a
partir de un ángulo de dispersión ≅ .
Cuando la radiación gamma emitida por la fuente con energía superior a 1022 keV
interacciona con los materiales que rodean el detector, se puede producir el fenómeno de
formación de pares electrón-positrón. La posterior aniquilación del positrón produce, como se
mencionó anteriormente, dos fotones de energía en la misma dirección y sentido
42. Capítulo 1 – Introducción 23
contrario, por lo que solo uno de ellos podría ser absorbido por la zona activa del detector. Al
ocurrir esto repetidamente, aparece un pequeño pico en el espectro, G en la Figura 14, de
energía .
Por último, cuando la radiación gamma emitida por la fuente es absorbida por las
paredes del blindaje del detector, el material de estas paredes emite radiación X característica
comúnmente en torno al rango 70-85 keV en el caso de blindaje de plomo, y 7-8 keV en el caso
de hierro, la cual es absorbida por el detector, formándose el pico I en la Figura 14.
La Figura 15 muestra tres ejemplos de espectros experimentales adquiridos por el
detector HPGe XtRa del grupo GIRMA (uno de los detectores empleados en este trabajo de
tesis doctoral), correspondiendo cada ejemplo a la medida de una muestra de los materiales de
referencia IAEA RGU-1, IAEA RGTh-1 y IAEA RGK-1 (IAEA, 1987) en botes de orina
convencionales situados directamente sobre la ventana del detector.
Figura 15 Espectros reales adquiridos por detector HPGe XtRa, cada uno
correspondiente a la medida de una muestra de los materiales de referencia IAEA-RGK-1,
IAEA-RGU-1 e IAEA-RGTh-1.
Principales parámetros de un detector de radiación gamma
Algunos de los parámetros más importantes en un detector de espectrometría de
radiación gamma son:
FWHM
Si se irradia el detector con una fuente de radiación monoenergética, se obtiene la
denominada función de respuesta del detector para la energía dada, tal como las que se puede
ver en la Figura 16. En dicha figura se representa la respuesta de dos detectores que han
registrado el mismo número de pulsos o cuentas, es decir, el área encerrada entre las curvas
43. 24 Capítulo 1 – Introducción
de respuesta y el eje de abscisas es la misma. Como se puede observar, ambas curvas están
centradas en el mismo valor medio, H0, pero una está distribuida con mucha mayor dispersión
que la otra, es decir se han registrado una gran cantidad de fluctuaciones entre pulso y pulso,
aunque la cantidad de energía depositada es la misma que en el caso de menor dispersión.
Figura 16 Ejemplo de dos funciones de respuesta de dos detectores, con resolución
relativamente buena y relativamente pobre.
Se define el FWHM (acrónimo de “Full width at half maximum”) como el ancho del pico
de absorción completa a la mitad de su altura máxima. Este parámetro, que viene
generalmente expresado en canales o en energía, define la resolución en energía del detector,
de modo que cuanto menor sea FWHM, mejor es la resolución en energía del detector.
La resolución en energía de los detectores de semiconductor es significativamente
mejor que en los detectores de centelleo, debido a que la energía promedio requerida para
producir un par portador de carga en los detectores de semiconductor (del orden de 3 eV en el
caso de los detectores de Germanio) es mucho menor que la energía promedio necesaria para
producir un fotón de luz en detectores de centelleo, de aproximadamente 100 eV, lo que
implica picos en el espectro con una mucho menor dispersión estadística (Debertin and
Helmer, 1988). El hecho de que los picos tengan un FWHM mucho menor permite una mejor
discriminación de las cuentas correspondientes a cada pico, por lo que los detectores de
semiconductor permiten analizar, con mucha mayor precisión, muestras con emisiones muy
cercanas. Este hecho se puede apreciar claramente en la Figura 17, donde se comparan tres
espectros adquiridos por tres detectores diferentes para una misma muestra (dos de centelleo
y uno de HPGe), pudiéndose observar que los picos en el detector HPGe son mucho menos
anchos, diferenciándose mucho mejor los unos de los otros.
44. Capítulo 1 – Introducción 25
Figura 17 Espectros adquiridos para una misma muestra en tres detectores distintos, dos
detectores de centelleo de NaI y LaBr3 y un detector de germanio de alta pureza 3
.
El FWHM es un parámetro importante a la hora de realizar análisis automáticos (por
software) de espectros ya que define el ancho a esperar de un pico, importante a la hora de
calcular las cuentas registradas en el espectro que corresponden a una emisión determinada.
Dado que el valor de FWHM varía (aumenta) con la energía del fotón incidente, se debe
calibrar en resolución el detector, lo cual se realiza generalmente obteniendo una serie de
puntos (FWHM,√ ) (empleando espectros adquiridos para una o varias fuentes patrón
determinadas, de modo que las energías de sus emisiones gamma abarquen el rango de
energías susceptible de ser analizado en muestras potenciales) y ajustando una recta por
regresión lineal, siendo la energía central del pico:
√ [9]
Eficiencia de detección
En la espectrometría gamma el término "eficiencia" es empleado en varios contextos
con significados diferentes:
Eficiencia absoluta del pico de absorción completa: es la proporción de los fotones
emitidos por la fuente, para una energía dada, que son detectados por el equipo de
espectrometría y registrados en el pico de absorción completa correspondiente.
Depende fuertemente de los factores geométricos fuente/detector, así como del
material de la fuente y de cualquier objeto situado entre el detector y la fuente.
Eficiencia total absoluta: es la proporción de fotones gamma emitidos por la fuente,
para una energía dada, que son detectados por el equipo de espectrometría y
registrados a lo largo del espectro. Por lo tanto, tiene en cuenta el pico de absorción
completa, así como todas las absorciones incompletas, tales como las representadas
por el continuo Compton.
Eficiencia intrínseca (ya sea total o del pico de absorción completa): relaciona las
cuentas registradas en el espectro con el número de fotones gamma incidentes en el
detector. Esta eficiencia es un parámetro básico del detector y es independiente de
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45. 26 Capítulo 1 – Introducción
la geometría y material de la fuente, así como de su posición relativa respecto al
detector.
Eficiencia relativa: se define como la razón de la eficiencia de un detector frente a la
de otro. Comúnmente se usa para comparar las eficiencia absoluta del pico de
absorción completa de un detector de Ge relativa a uno de NaI de 3x3 pulgadas,
correspondiente a los fotones gamma de 1332.5 keV emitidos por una fuente puntual
de 60
Co situada a 25 cm de distancia del detector.
En el caso de una fuente puntual situada en el eje de revolución de un detector
cilíndrico de radio a una distancia de la cara superior del detector, las eficiencias absolutas
e intrínsecas del pico de absorción completa están relacionadas a través de la expresión:
∙ [10]
Siendo el ángulo sólido del detector visto desde la fuente, que en este caso viene
dado por:
2 ∙ ∙ 1 [11]
Razón Pico-Compton
La razón pico-Compton es un indicador clave de la capacidad de un detector para
distinguir picos de baja energía, en presencia de fuentes de radiación gamma de alta energía,
por lo que es uno de los parámetros más importantes de medida del rendimiento del detector,
aunque a menudo es pasada por alto. Para un detector del tipo semiconductor, se define como
el cociente entre el número de cuentas en el canal con mayor número de cuentas del pico de
1332.5 keV, correspondiente al 60
Co, y el número de cuentas promedio registrado en los
canales que abarcan el rango de energías de 1040 a 1096 keV, intervalo correspondiente a la
parte del continuo Compton asociada a la energía de 1332.5 keV. En la Figura 18 se muestra
un espectro adquirido para el 60
Co para obtener dicha razón Pico-Compton. Obviamente,
cuanto más estrecho sea el pico de 1332.5 keV, mayor será el valor de la razón Pico-Compton
(para un mismo número de cuentas registradas en dicho pico). Por otra parte, cuanto mayor
sea la FEPE correspondiente, mayor será el área en el pico, y por lo tanto el número de
cuentas en el canal de mayor numero de cuentas, siendo por lo tanto mayor la razón Pico-
Comtpon.
46. Capítulo 1 – Introducción 27
Figura 18 Espectro correspondiente al 60
Co indicando los factores que intervienen en el
cálculo de la Razón Pico-Compton.
Tiempo muerto
Tal como ocurre en cualquier sistema de detección, en los detectores de
espectrometría gamma es necesario que transcurra un cierto tiempo entre dos interacciones
consecutivas de la radiación gamma con el material activo del detector, de modo que puedan
ser registrados como sucesos independientes, lo cual se denomina tiempo muerto del detector,
en el que influyen tanto las características del detector como la electrónica asociada al mismo.
La probabilidad de que se den sucesos de interacción consecutivos en un periodo de
tiempo inferior al tiempo muerto del detector aumenta con la tasa de conteo (que a su vez
aumenta con la actividad de la muestra y con la eficiencia de detección). Por lo tanto, en caso
de muestras de alta actividad medidas con una eficiencia también elevada, se deben aplicar las
correcciones pertinentes.
Calibración en eficiencia
Generalmente cuando se menciona la eficiencia de detección de un equipo de
espectrometría gamma, se hace referencia a la eficiencia absoluta de pico de absorción
completa, dado que es el parámetro más importante desde el punto de vista práctico. En la
gran mayoría de las publicaciones científicas del ámbito de la espectrometría gamma, dicha
eficiencia es nombrada como FEPE, acrónimo de “Full Energy Peak Efficiency”. La gran
importancia práctica de este parámetro radica en que permite relacionar el área neta de un
determinado pico en el espectro con la actividad de un radionucleido (que emite la radiación
gamma correspondiente a dicho pico) contenido en la muestra que se pretende medir, según la
ecuación:
∙ ∙ ∙
[12]
47. 28 Capítulo 1 – Introducción
Dónde:
es el área neta registrada en el pico de absorción completa (número de cuentas
totales registradas en los canales correspondientes, substrayendo las cuentas en
dichos canales que se estima que pertenecen al continuo Compton y al fondo del
laboratorio, el cual debe haber sido previamente caracterizado).
es la probabilidad de emisión del fotón gamma correspondiente.
es el tiempo de adquisición del espectro.
es la masa de la muestra a medir.
es la concentración de actividad (por unidad de masa) del radionucleido
correspondiente. Obviamente si se quiere obtener la actividad absoluta solo es
necesario multiplicar por la masa de la muestra .
Como se mencionó con anterioridad, para un detector dado, las eficiencias absolutas
de pico de absorción completa o FEPEs varían de manera significativa especialmente con la
energía del fotón gamma incidente, la geometría y material de la muestra a medir, así como
con la geometría relativa de la muestra respecto al detector. Por ello, para poder realizar
medidas exactas y precisas es indispensable realizar la calibración del equipo de
espectrometría en relación con esta eficiencia. Dicha calibración puede realizarse mediante
métodos teórico-matemáticos incluyendo la simulación Monte Carlo, así como de manera
experimental.
1.9.1 Calibración en eficiencia experimental
La calibración en eficiencia experimental consiste en el uso de muestras de materiales
de referencia con actividades (o concentraciones de actividad) conocidas para, a partir del
espectro adquirido, determinar las eficiencias experimentales como el cociente entre las
emisiones detectadas, y las que teóricamente son emitidas por la fuente. La determinación de
la eficiencia absoluta de pico de absorción completa se obtiene aplicando la ecuación:
∙ ∙ [13]
Es decir, dividiendo la tasa de conteo registrada en el pico de absorción completa
entre el producto de la actividad de la fuente y la probabilidad de emisión del fotón gamma
correspondiente . Dado que la FEPE es adimensional, para su correcta obtención los
distintos factores de la ecuación deben ser introducidos en unidades compatibles
(generalmente, para y para ). En la práctica, esta ecuación suele ser reformulada en
la forma:
∙ ∙ ∙
[14]
Ya que, / y ∙ . Expresión muy similar a la ecuación [12], donde ya se
definieron cada uno de los parámetros.
48. Capítulo 1 – Introducción 29
Obviamente, los espectros empleados para la calibración en eficiencia experimental
deben ser de alta calidad, con picos cuyas áreas netas puedan ser estimadas con suficiente
exactitud y precisión (deben sobresalir suficientemente del continuo Compton y no tener
interferencias significativas con picos cercanos), además de disponer de datos nucleares
(principalmente energías correspondientes y ) de alta fiabilidad. Otras potenciales fuentes de
incertidumbre en la calibración en eficiencia experimental son:
Diferencias entre las características de la fuente de calibración y la muestra a
medir, tales como en la distancia fuente-detector, geometría de la fuente o en la
auto-atenuación (diferencias en densidades y composición química).
Suma aleatoria en el caso de alta tasa de conteo (varios fotones incidentes
provenientes de distintas desintegraciones interaccionan en la zona activa del
detector en un tiempo inferior al tiempo muerto del detector, quedando
registrados en el espectro como un solo fotón con la suma de sus energías).
El fenómeno de suma por coincidencia, especialmente en arreglos con alta
eficiencia de detección (detectores de alta eficiencia, muestras de pequeño
tamaño situadas muy cerca del detector, etc.).
Decaimiento de la fuente antes y durante la adquisición del espectro.
Una vez se ha determinado, para un material y geometría de medida dada, un conjunto
suficiente de FEPEs a lo largo del rango de energía de interés, generalmente se construye (ya
sea por técnicas de ajuste, tales como el método de mínimos cuadrados, o bien por
interpolación) una curva de la eficiencia en función de la energía, , lo cual ofrece
la posibilidad de estimar FEPEs, y por lo tanto determinar actividades de radionucleidos, para
picos situados en energías concretas no cubiertas por los materiales certificados de que se
dispone. Algunas de las funciones más empleadas para el ajuste de los puntos , son:
Polinómicas en escala logarítmica:
log ∑ [15]
Polinómicas en escala lineal-logarítmica ( , log ) del tipo:
log ∑ [16]
Polinómicas en escala logarítmica de frente a 1/ :
log ∑ [17]
Estas ecuaciones logarítmicas vienen dadas en ocasiones en logaritmos naturales en
lugar de en base 10. Estas curvas pueden ser también generadas a partir de FEPEs
calculadas por simulación Monte Carlo, aunque en este caso carecen de utilidad práctica
directa (más allá de automatizar el análisis de espectros permitiendo calcular actividades de
picos que no se habían considerado previamente durante la calibración en eficiencia
computacional), ya que los códigos de simulación Monte Carlo, por lo general, no tienen ningún
tipo de restricción a la hora de obtener la FEPE para cualquier energía de interés.
49. 30 Capítulo 1 – Introducción
En ocasiones en las que no se consigue un ajuste a una curva de eficiencia lo
suficientemente bueno, una técnica alternativa es la construcción de una curva de eficiencia
mediante interpolación, generalmente interpolación lineal a trozos empleando lógicamente
pares de puntos consecutivos, aunque se pueden emplear también interpolaciones polinómicas
de mayor grado. No obstante, este método es en general de dudoso valor, ya que, si los datos
están muy dispersos como para poder ajustar apropiadamente una curva de eficiencia, los
resultados proporcionados por la interpolación serán probablemente poco fiables.
Es importante remarcar que todas estas técnicas para obtener curvas de eficiencia no
tienen ninguna base teórica, sino que son simplemente relaciones empíricas que podrían
ajustarse a los datos experimentales en mayor o menor medida. Por lo tanto, la elección de la
técnica de ajuste/interpolación, así como del tipo de curva a emplear solo puede realizarse
basada en la experiencia. Por ejemplo, una función que funciona bien para un detector HPGe
tipo p podría no ser satisfactoria para un tipo n, donde el comportamiento de la curva de
eficiencia a bajas energías difiere. Por otra parte, a la hora de escoger el orden del polinomio
de ajuste se debería tener cuidado. Un polinomio de orden superior será ciertamente capaz de
ajustar todas las ligeras variaciones en los datos mejor que uno de orden bajo, y se conseguirá
un mejor coeficiente de determinación (de hecho, si el orden del polinomio es una unidad por
debajo del número de datos se obtendrá el polinomio interpolador, que pasa exactamente por
los puntos a ajustar). No obstante, si dichas variaciones en los datos son simplemente debidas
a incertidumbres estadísticas, el ajuste a un polinomio de orden superior podría resultar menos
apropiado que a uno de pequeño orden.
Otro aspecto con el que hay que tener cuidado a la hora de generar curvas de
eficiencia es que nunca se debe eliminar puntos del conjunto de datos por no ajustarse bien al
resto, sin previamente averiguar la razón de tal mayor desviación. Por ejemplo, en el caso de
existir el efecto de suma por coincidencia, es posible que ese único punto desviado de la curva
pudiera ser el único correcto.
La Figura 19 muestra un ejemplo de ajuste polinómico de puntos (Energía, FEPE)
determinados experimentalmente en escala logarítmica, similar a la de la ecuación [15], pero
con logaritmos naturales en lugar de en base 10. Como se puede observar en la Figura 19, la
eficiencia aumenta de una manera muy intensa hasta llegar a un máximo para una energía en
torno a los 100 keV. Tal pronunciada pendiente es debida principalmente a que a tales
energías la atenuación (principalmente debida a absorción fotoeléctrica en ese rango de
energías), tanto en la muestra como en otros materiales situados entre la fuente y la zona
activa del detector, varía (disminuye) significativamente con la energía (ver Figura 4). A partir
de dicho máximo, la eficiencia decrece cada vez con menor celeridad a medida que aumenta la
energía, observándose una relación prácticamente lineal en escala logarítmica. Esta
disminución de la eficiencia de detección viene dada principalmente por la disminución de la
eficiencia intrínseca, ya que cuanto mayor es la energía del fotón incidente, menos probable es
que se produzca la absorción completa de su energía dentro de la zona activa del detector.
50. Capítulo 1 – Introducción 31
Figura 19 Representación del ajuste de un polinomio de tercer grado en escala
logarítmica a 8 puntos (ln(Energía), ln(FEPE)) determinados experimentalmente. Escala
logarítmica (izquierda) y escala lineal (derecha).
Independientemente del tipo de ajuste empleado y la ecuación escogida, en muchos
casos podría ser difícil encontrar una única curva que se ajuste apropiadamente a los puntos
en todo el rango de energías. Por ello, en muchas ocasiones se suele partir los datos en dos
conjuntos, los correspondientes a la zona de baja energía, es decir por debajo del máximo
observado en la Figura 19, y la zona por encima de dicho máximo, a cada uno de los cuales se
les ajusta la curva más apropiada.
Una vez que se han obtenido las FEPEs y las curvas de calibración en eficiencia
experimentales para unas geometrías de medida y materiales concretos de calibración, es
necesario corregir estas eficiencias para obtener las FEPEs correspondientes a los materiales
(densidad y composición química) de las muestras que se pretenden medir. Dicha corrección,
conocida como corrección de auto-atenuación, es necesaria cuando no se dispone de
materiales de referencia con composiciones químicas y densidades similares a las de las
muestras reales a medir, lo cual es bastante común en la práctica, y cobra especial importancia
en el caso de emisiones gamma con energías por debajo de pocas centenas de keV. Por lo
general, dicha corrección consiste en encontrar un factor de corrección por auto-atenuación,
que a su vez es función de la energía de la emisión gamma, densidad, composición química y
altura de la muestra, y que tiene en cuenta la diferente auto-atenuación entre la muestra a
medir, y la muestra empleada para la calibración. La corrección por auto-atenuación puede
conseguirse mediante métodos experimentales, empleando simulación Montecarlo, o bien
mediante ecuaciones matemáticas basadas en los coeficientes de atenuación.
Además de la corrección por auto-atenuación, necesaria en la mayoría de los casos a
bajas energías, también puede ser necesario corregir las eficiencias por otras causas que
pueden implicar errores significativos en determinadas circunstancias, tales como diferencias
en geometría de medida, el fenómeno de suma aleatoria (importante a altas tasas de conteo) y
el fenómeno de suma por coincidencia (especialmente en casos de alta eficiencia y
radionúclidos que emiten radiación gamma en cascada), etc. Dichas correcciones, por lo
general, se realizan encontrando un factor de corrección, tal como en el caso de la auto-