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Contribución de los
sistemas naturales
al diseño y
seguridad del AGP
16 Diciembre 2014
Pedro Rivas
Lcdo. CC Geológicas
UNIVERSIDAD POPULAR
CARMEN DE MICHELENA
TRES CANTOS
La utilización pacífica de la energía nuclear contribuye
al desarrollo y al bienestar social, pero genera
residuos que mantienen alta radiotoxicidad durante
mucho tiempo
¿ QUÉ HACER CON LOS RESIDUOS?
(Opción ciclo abierto del combustible nuclear)
ALMACENARLOS DE FORMA SEGURA
¿Es posible mantenerlos aislados tanto tiempo?
¿Dónde?
¿Cómo?
La Naturaleza ha generado y ha conservado estructuras
durante millones de años cuyo estudio nos permite
reconstruir la paleogeografía, habitat, y los procesos
que los han generado
Trilobites ~ 460 Ma
Planta fósil ~ 290 Ma
Pez fósil ~ 140 Ma
Además, los restos paleontológicos nos permiten
reconocer la evolución de las especies: extinción de
unas y aparición de otras
Mamífero fosilizado ~ 8 Ma Cráneo facial (homo sapiens
antecessor) ~ 795.000 a
De los restos arqueológicos aprendemos que el ser
humano, quizás sin proponérselo, hizo obras que
han perdurado durante miles de años:
Cueva de Altamira
(Santander) ~ 16.000 a
Cueva del Cogul
(Lérida) ~ 8.000 a
Estos restos arqueológicos nos muestran la
evolución de las capacidades de los humanos
Pirámide de Kefren
~ 5.000 a
Acueducto de Segovia
~ 1.800 a
Nuestra generación ha disfrutado de los beneficios
del progreso y tiene la responsabilidad moral y ética
de transmitir a las generaciones futuras un planeta
habitable. Debe almacenar de forma segura los
residuos radiactivos.
Cabo de
Gata
(Almería)
¿Qué son los Análogos Naturales?
Son escenarios en los que se han
producido o se están produciendo
procesos semejantes a los que podrían
tener lugar durante el tiempo de actividad
del Almacenamiento Geológico Profundo
(AGP), sobre los materiales de dicho
Almacenamiento.
REQUISITOS DE LA ANALOGÍA
 Procesos bien definidos
 Buena semejanza química, mineralógica, litológica,
etc..
 Posibilidad de medir los parámetros implicados
 Posibilidad de establecer las escalas temporal y
espacial
APLICACIÓN DE LOS ANÁLOGOS
NATURALES
 Experimentos naturales
 Desarrollos instrumentales y metodológicos
 Adquisición de datos
 Indicadores del rango de valores de parámetros
 Indicadores de procesos
 Integración de procesos
 Construcción de modelos
 Verificación/Validación de modelos
 Generar confianza en el concepto de AGP
El almacenamiento geológico profundo es la opción más
razonable y fundamentada para mantener aislados los
residuos radiactivos de alta actividad y protegida la Biosfera
Yacimiento de uranio de
Cigar Lake (Canadá)
Mineralización de U
Arcilla
Roca huésped alterada
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Barrera de arcilla
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Granito
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Yacimiento AGP
Concepto de AGP
Basándose en la analogía con los yacimientos de uranio se
define el concepto de Almacenamiento Geológico Profundo
Laboratorio subterráneo de
Äspo (Suecia)
Concepto de Almacenamiento Geológico Profundo
en España (ENRESA)
400-700m
TIPOS DE ANÁLOGOS NATURALES
Se han estudiado “Análogos” de casi todos los
componentes y procesos que se esperan en un AGP:
 Radionucleidos: Análogos químicos
 Vitrificados: Vidrios riolíticos y/o basálticos
 Combustible Irradiado: Minerales de U(IV)
 Contenedor metálico: Minerales nativos - Piezas
arqueológicas
 Barrera de Arcilla: Bentonitas naturales
 Barrera Geológica: Formaciones graníticas,
arcillosas y salinas.
 Procesos geoquímicos
 AGP: Yacimientos de uranio
Combustible Gastado
Una tonelada de combustible gastado con un quemado de 33.000
MWd/tU contendrá:
 956 Kg de Uranio
 9,7 Kg de Plutonio
 0,75 Kg actínidos minoritarios (Am, Cm y Np)
 34,3 Kg de productos de fisión
El elemento combustible está constituido
por pastillas de UO2, enriquecido en 235U (2-4%)
Las pastillas se apilan dentro de vainas
de Zircaloy (barras combustibles).
Hasta 31/12/2011
el combustible
gastado a
almacenar:
11.000tU
Combustible Gastado:
generador de calor
0
10
20
30
40
50
60
70
80
90
100
0.0 0.1 1.0 10.0 100.0 1000.0 10000.0 100000.0
Tiempo (a)
Capsula / bentonita
Mitad bentonita
Bentonita /granito
1,52 m de granito
Temperatura(ºC)
Bentonita
Cápsula
Granito
Decaimiento de
la actividad del
combustible
gastado
Total
P. Fisión y Activación
R. Vida Larga
R. Vida Corta
Análogos del Combustible
Características generales del Uranio Natural
 Ubicuidad (tipos de rocas y condiciones P y T)
 Gran número de especies minerales (U4+, U6+)
 Isomorfismo (Th, Zr, Ca, Fe, TTRR, etc.)
 Amplio rango de estabilidad (T, P, condiciones geoquímicas)
 Sensibilidad a condiciones redox: U(IV) ↔ U(VI)
 Desintegración radiactiva U238 – Pb206 (18 hijos);
U235 – Pb207 (14 hijos)
Análogos del Combustible
x125
Pechblenda
Sección transversal de
una pastilla de
combustible
Uraninita/pechblenda
Composición: UO2+x + impurezas
Estructura cristalina: cúbica
Textura: microfisuración, alta superficie,
etc.
Dominios de estabilidad del UO2+x
1 2 3 4 5 6 7 8 9 1 0 1 1 1 2
-4 0 0
-3 0 0
-2 0 0
-1 0 0
0
1 0 0
2 0 0
3 0 0
4 0 0
UO2
(OH)3
-
P
H
2
= 1bar
UO2
(CO3
)2
2-
UO2
CO3
U O 2
2 +
U 4
O 9
UO2
(CO3
)3
4-
U O 2
Eh(mV)
p H
DATOS DEL AGUA DE
LA MINA DE URANIO
“LOS RATONES”
(CÁCERES)
Aguas profundas
100-500 m
Análogos del Combustible
URANINITA
A) Uraninita de OKLO (Gabón) 1900 Ma.
B) Uraninita de Cigar Lake (Canadá) 1800 Ma.
C) Uraninita de El Berrocal (España) 300 Ma.
Análogos del Combustible
Uraninita de OKLO
altamente fisurada.
Actínidos, TTRR, Zr, Th,
Pd, etc. han
permanecido.
Los que han salido han
sido por difusión en
estado sólido, no
disolución
100m
Galena
uraninita
Análogos del
Combustible
Pechblenda inalterada
Mina de Uranio
Chaménae (Francia)
70 Ma
Teoría de la disolución oxidativa del UO2+x
Procesos
involucrados
en la disolución
oxidativa
de la matriz del
combustible
gastado
Uraninita-Pechblenda Cofinita + Gummita
Analogía de la disolución oxidativa del UO2+x
 Uraninitas/Pechblendas permanecen inalteradas durante centenas y
miles de millones de años (Oklo, Cigar Lake, El Berrocal, Mina Fé, Mina
Ratones….)
 La autoirradiación no modifica la estructura ni la solubilidad de
forma significativa.
 Alta estabilidad en ambiente reductor. La concentración de uranio
en el agua de equilibrio con la uraninita es ≈ 2,38 µg/L.
 En Oklo los transuránidos han permanecido en la uraninita durante
más de 109 años.
 La alteración se produce por oxidación/disolución dando lugar a
fases secundarias.
Conclusiones relevantes del estudio de
análogos del combustible
Contenedor del Combustible gastado
= 4 Elementos de Combustible
Funciones
 Protección mecánica
 Vida útil ≥ 1000 años
 Evacuación del calor
 Impedir radiación
 Aislar el residuo
 Mantener amb. Reductor
 Capacidad retención RN
Características
 Resistencia mecánica
 Resistencia corrosión
 Alta cond. térmica
 Espesor suficiente
 Impermeabilidad
 Alto consumo de O2
 Generación prod.
corrosión
Dominios de estabilidad del Cu y Fe
Diagramas de Eh/pH de las especies de Cu y Fe
Análogos del Contenedor de Cu
Cañón de Kronan
Mar Báltico
1676
(300 años
enterrado)
Tasa de corrosión:
0,15µm/año
Análogos del Contenedor de Acero
Fe
Fe
Fe
Fe
Hierro Nativo en basalto de Bühl (Groenlandia)
Análogos del Contenedor de Acero
Yacimiento Cerro
de la Coja
(Córdoba) s I a.C.
Necrópolis Tartesa
Yacimiento Plaza
de Moros (Toledo)
s III a.C. Castro
Carpetano
Yacimiento de las Matillas (Alcalá
de Henares) s II d.C. Necrópolis
romana
Yacimiento de Boca (Trespaderne
Burgos) s IV a.C. Necrópolis
Visigoda
Análogo arqueológico del contenedor de acero
Clavo de 35 cm
preservado
después de
estar enterrado
1900 años
Escena de enterramiento de clavos
Conclusiones relevantes del estudio de los
Análogos del contenedor
 El cobre y el hierro nativo permanecen inalterados
durante millones de años en condiciones reductoras
reguladas por los componentes minerales de las rocas
 Las tasas de corrosión determinadas a partir de
análogos arqueológicos son:
Cu y aleaciones: 0,025 a 1,27 m/año
Fe y aleaciones: 0,1 a 10 m/año
La vida del contenedor de acero al carbono puede ser
igual o superior a los 10.000 años
 Disipación hacia el granito del calor generado por
los residuos
Barrera de Arcilla (bentonita)
FUNCIONES:
 Aislamiento hidráulico
 Retardo del transporte de radionucleidos
 Sellado y protección mecánica
 Regulación Geoquímica
 Alta capacidad de retención de RN
Barrera de Arcilla (Yacimiento de bentonita)
Cantera: Serrata de Níjar,
(Almería)
1. Alteración rocas volcánicas
2. Mioceno
3. Bentonita nombre genérico
4. Bentonita española FEBEX
Barrera de Arcilla: Componentes minerales
Esmectita 92%
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Feldespatos
Composición mineral de la Bentonita española
Barrera de Arcilla (bentonita)
(Si7,78Al0,22)IV (Al2,77Fe3+
0,33Fe2+
0,02Mg0,81Ti0,02)6 O20(OH)4(Ca0,5Na0,08K0,11)1,19
Estructura de la
montmorillonita
• Alta T y alta
concentración de K
favorecen la illitización
Capa octaédrica
Capa tetraédrica
Capa tetraédrica
Bentonita
Granito
Barrera de Arcilla: Configuración
Bloques de bentonita compactada: optimización de las
propiedades naturales
Densidad de
la bentonita
compactada:
1,65 g/cm3
Montaje de la barrera de Arcilla: Laboratorio
Subterráneo de Grimsel (Suiza)
Barrera de Arcilla: Propiedades
0,1
1
10
100
1000
0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0
Grado de saturación efectivo
Succión+patm(MPa)
Humectación 20 °C, 1,60
Humectación 20 °C, 1,75
Secado tras humectación 20 °C, 1,75
Humectación 40 °C, 1,65
H 1,60 20°C
S 1,75 20°C
H 1,75 20 °C
Trayectoria, densidad seca
(g/cm3)
H 1,65 40°C
• Baja Permeabilidad: 3·10-14 m/s
 Presión Hinchamiento: 7 MPa
 Alta Plasticidad:
L. Líquido: 102%
L. Plástico: 53%
• Capacidad de Succión
• Conduct. Térmica: 0.6-1.4 W/mK
 Superficie específica: 725 m2/g
 Capacidad Intercambio Catiónico:
104 meq/100g
Propiedades Físicas:
BARRERA MECÁNICA Y TÉRMICA:
Análogo de la Barrera de Arcilla
Durabilidad de la bentonita ante el efecto térmico del domo
volcánico subyacente (Morrón de Mateo, Cabo de Gata
(Almería) y el efecto salino del agua de mar.
No se han observado transformaciones a illitas
Análogo de la Barrera de Arcilla
Madera fósil de los árboles
de 1,5 Ma del bosque fósil
en Dunarobba (Italia)
Durabilidad y efecto conservador
de la arcilla
La montaña de sal de Cardona ~ 40 Ma
(Barcelona)
Análogo de la Barrera de Arcilla
Efecto protector de la cubierta arcillosa
 Las arcillas (bentonitas) son buenos aislantes
hidráulicos (Domo salino de Cardona)
 Mantienen condiciones físico-químicas idóneas para
el mantenimiento de materiales lábiles (Dunarobba)
 Tienen alta capacidad de retención de RN (Oklo, Cigar
Lake)
 Las esmectitas son estables en medios graníticos y en
sistemas hidrotermales
 La illitización no parece ser un proceso relevante en la
alteración de la barrera de arcilla
 La barrera de arcilla mantendrá sus funciones durante
la vida operativa de un AGP
Conclusiones relevantes de los estudios
de los Análogos de la Barrera de Arcilla
Barrera Geológica
Formaciones geológicas que podrían albergar un AGP:
•Granitos
•Arcillas
•Sales
Barrera Geológica
FUNCIONES
• Protección física del sistema
• Ambiente geoquímico idóneo
• Retardo en el transporte de solutos
REQUERIMIENTOS
 Mínima densidad de población
 Inexistencia de recursos económicos: minerales,
hidráulicos, etc…
 Muy baja probabilidad de actividad sísmica y/o tectónica
 Mínima fracturación
 Mínimos gradientes: hidráulico y geoquímico
 Sencillez del sistema
Análogo Natural de OKLO (Gabón)
 Yacimiento de uranio (2x103Tm U)
 Composición isotópica anómala
 En Oklo: 235U= 0,62% , en la Naturaleza 235U= 0,72%
 Detección anomalía en 1972
 Se detectan las zonas de reacciones nucleares
 Desde 1980 se estudia el yacimiento como análogo
natural
• Basamento cristalino (2,9-2,4x109 años)
• Sedimentación /Diagénesis (2,1x109 años)
• Levantamiento/Tectónica/Yacimiento (2x109
años)
• Reacciones de fisión/hidrotermalismo asociado
(1,9x109 años)
• Tectónica/Metamosfismo/Distensión/Intrusión
rocas básicas (0,7x109 años)
• Hidrotermalismo/Tectónica post-jurásica
(0,1x109 años)
• Alteración supergénica/Meteorización
(actualmente)
Historia Geológica del Yacimiento de Oklo
Análogo de la Barrera Geológica
Yacimiento de OKLO (Gabón)
Análogo de la Barrera Geológica
Sarcófago protegiendo uno de los reactores nucleares en el Yacimiento
de OKLO (Gabón)
Análogo de la Barrera Geológica OKLO
Reactor nuclear natural
 Actínidos y TTRR no movilizados
 Parcialmente migrados en tiempos
geológicos (10-20m): Nb, Mo, Tc, Ru,
Ag, In, Sn, Te, etc. Retenidos en
arcillas, oxi-hidróxidos de Fe,
zircones, apatitos y minerales
neoformados
 Migración rápida y algo más lejana:
Kr, Xe, Rb, Cs. Detectados en
inclusiones fluidas en las
proximidades de las zonas de
reacción
Análogos de Procesos en el AGP
GRANITO
EDZ
Agua Granítica
BENTONITA
Advección
Desintegración
radiactiva
CÁPSULA
Advección
• Hidratación de la barrera de bentonita
• Dilución y movimiento de sales hacia
la cápsula
• Saturación de la barrera de arcilla
(20-90 años)
• Consumo de O2 (Condic. Reductoras)
• Homogenización del agua intersticial
(100 años)
• Radiólisis y generación de agentes
oxidantes
• Precipitación de nuevas fases minerales
• Evaporación del agua por el calor
Agua bentonítica Interfase Bentonita-Cápsula
Interfase Granito-Bentonita
Transitorio de
hidratación t=0
Procesos en el AGP
GRANITO
EDZ
Agua Granítico-bentonítica
BENTONITA
CÁPSULA
DIFUSIÓN
DIFUSIÓN
Liberación
Prod. corrosión
•Difusión salina hacia el granito
•Equilibrio agua granítica/Agua
intersticial de la arcilla (100.000 años)
•Liberación de radionucleidos > 1000 años
Flujo
másico
•Agua intersticial bentonítico-granítica
con Fe en disolución
•Corrosión óxica y anóxica con formación
de minerales de hierro (magnetita, goetita)
•Generación de gases: H2,O2, CO2, CH4,
He, Xe, Kr
•Inicio de la sorción y migración de RN
sobre los prod de corrosión y bentonita
Interfase Bentonita-Cápsula
Interfase Granito-Bentonita
Barrera de arcilla
saturada t>100 años
Mecanismos de
sorción y retardo
en el transporte
de masa
DIFUSIÓN EN POROS
CERRADOS
FILTRACIÓN MOLECULAR EXCLUSIÓN
ANIÓNICA
ADSORCIÓN FÍSICA
INTERCAMBIO IÓNICO
MINERALIZACIÓN
PRECIPITACIÓN
Procesos de Migración en el AGP
Análogos del Combustible
Pechblenda masiva ~ 70 Ma
Brecha de cuarzo
cementada por pechblenda
~ 70 Ma
Análogos de retención
Movilización retención de radionucleidos en ambiente
reductor
Uranio retenido por
materia orgánica
Alteración de monacita:
hidrolizado de torio
Análogo de la retención sobre los productos
de corrosión
U en óxidos
de Fe:
400 mg/Kg
U en agua
0,006 mg/l
Análogo de difusión en la matriz de la roca
Mina Fé (Salamanca)
Análogo de la movilización y retardo por
procesos redox
Frente de oxidación, Mina de Uranio Osamu Usumi (Brasil)
Solubilización
en condiciones
oxidantes y
precipitación en
condiciones
reducidas
Análogo de precipitación en ambiente
silicatado
Uranotilo (Ca)
Mina Fé (Salamanca)
Cuprosklodowskita
(Katanga)
Sklodowskita (Mg)
(Katanga)
Análogo de precipitación en
ambiente fosfatado
Autunita Haute-Vienne
(Francia)
Autunita (Don Benito, Badajoz)
Análogo Natural de El Berrocal: Especiación
del Uranio
S11
S12
S7 S1 S13
S15
S2
S14
S17
S18
S16
S10
S9S8 S6 S5 S4
S3
Arroyo de
La Tarica
Agua sulfatada cálcica
Agua bicarbonatada cálcica
DILUCIÓN
EVOLUCIÓN
MEZCLA
Agua
bicarbonatada cálcica
Agua bicarbonatada
cálcico-sódica
Galería de acceso a
la Mina de Uranio
S -- NUO CO2 3
UO (CO )2 3 2
2-
UO (CO )2 3 3
4-
U(OH)4
UO2
2+
UO (SO )2 4
[U]= 10ppb
[U]= 30-10ppb
[U]=<10ppb
[U]=<10ppb
[U]=109ppb
Procesos de Migración en el AGP
Pechblenda
Silicatos de uranilo
Fosfatos de uranilo
Uranio adsorbido
en arcillas
Líneas de flujo
Zona de alteración
Esquistos
Nivel freático
metros
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Koongarra (Australia)
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generar confianza en la seguridad del
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Contribución de los sistemas naturales al diseño y seguridad del AGP (Almacenamiento Geológico Profundo)

  • 1. Contribución de los sistemas naturales al diseño y seguridad del AGP 16 Diciembre 2014 Pedro Rivas Lcdo. CC Geológicas UNIVERSIDAD POPULAR CARMEN DE MICHELENA TRES CANTOS
  • 2. La utilización pacífica de la energía nuclear contribuye al desarrollo y al bienestar social, pero genera residuos que mantienen alta radiotoxicidad durante mucho tiempo ¿ QUÉ HACER CON LOS RESIDUOS? (Opción ciclo abierto del combustible nuclear) ALMACENARLOS DE FORMA SEGURA ¿Es posible mantenerlos aislados tanto tiempo? ¿Dónde? ¿Cómo?
  • 3. La Naturaleza ha generado y ha conservado estructuras durante millones de años cuyo estudio nos permite reconstruir la paleogeografía, habitat, y los procesos que los han generado Trilobites ~ 460 Ma Planta fósil ~ 290 Ma Pez fósil ~ 140 Ma
  • 4. Además, los restos paleontológicos nos permiten reconocer la evolución de las especies: extinción de unas y aparición de otras Mamífero fosilizado ~ 8 Ma Cráneo facial (homo sapiens antecessor) ~ 795.000 a
  • 5. De los restos arqueológicos aprendemos que el ser humano, quizás sin proponérselo, hizo obras que han perdurado durante miles de años: Cueva de Altamira (Santander) ~ 16.000 a Cueva del Cogul (Lérida) ~ 8.000 a
  • 6. Estos restos arqueológicos nos muestran la evolución de las capacidades de los humanos Pirámide de Kefren ~ 5.000 a Acueducto de Segovia ~ 1.800 a
  • 7. Nuestra generación ha disfrutado de los beneficios del progreso y tiene la responsabilidad moral y ética de transmitir a las generaciones futuras un planeta habitable. Debe almacenar de forma segura los residuos radiactivos. Cabo de Gata (Almería)
  • 8. ¿Qué son los Análogos Naturales? Son escenarios en los que se han producido o se están produciendo procesos semejantes a los que podrían tener lugar durante el tiempo de actividad del Almacenamiento Geológico Profundo (AGP), sobre los materiales de dicho Almacenamiento.
  • 9. REQUISITOS DE LA ANALOGÍA  Procesos bien definidos  Buena semejanza química, mineralógica, litológica, etc..  Posibilidad de medir los parámetros implicados  Posibilidad de establecer las escalas temporal y espacial
  • 10. APLICACIÓN DE LOS ANÁLOGOS NATURALES  Experimentos naturales  Desarrollos instrumentales y metodológicos  Adquisición de datos  Indicadores del rango de valores de parámetros  Indicadores de procesos  Integración de procesos  Construcción de modelos  Verificación/Validación de modelos  Generar confianza en el concepto de AGP
  • 11. El almacenamiento geológico profundo es la opción más razonable y fundamentada para mantener aislados los residuos radiactivos de alta actividad y protegida la Biosfera Yacimiento de uranio de Cigar Lake (Canadá) Mineralización de U Arcilla Roca huésped alterada Areniscas Cobertera glaciar Roca metamórfica Cobertera rica en cuarzo - Yacimiento
  • 12. El almacenamiento geológico profundo es la opción más razonable y fundamentada para mantener aislados los residuos radiactivos de alta actividad y protegida la Biosfera Yacimiento de uranio de Cigar Lake (Canadá) Mineralización de U Arcilla Roca huésped alterada Areniscas Cobertera glaciar Roca metamórfica Cobertera rica en cuarzo - Combustible gastado Barrera de arcilla Rellenos Granito Cobertera glaciar - - Contenedor Yacimiento AGP Concepto de AGP
  • 13. Basándose en la analogía con los yacimientos de uranio se define el concepto de Almacenamiento Geológico Profundo Laboratorio subterráneo de Äspo (Suecia)
  • 14. Concepto de Almacenamiento Geológico Profundo en España (ENRESA) 400-700m
  • 15. TIPOS DE ANÁLOGOS NATURALES Se han estudiado “Análogos” de casi todos los componentes y procesos que se esperan en un AGP:  Radionucleidos: Análogos químicos  Vitrificados: Vidrios riolíticos y/o basálticos  Combustible Irradiado: Minerales de U(IV)  Contenedor metálico: Minerales nativos - Piezas arqueológicas  Barrera de Arcilla: Bentonitas naturales  Barrera Geológica: Formaciones graníticas, arcillosas y salinas.  Procesos geoquímicos  AGP: Yacimientos de uranio
  • 16. Combustible Gastado Una tonelada de combustible gastado con un quemado de 33.000 MWd/tU contendrá:  956 Kg de Uranio  9,7 Kg de Plutonio  0,75 Kg actínidos minoritarios (Am, Cm y Np)  34,3 Kg de productos de fisión El elemento combustible está constituido por pastillas de UO2, enriquecido en 235U (2-4%) Las pastillas se apilan dentro de vainas de Zircaloy (barras combustibles). Hasta 31/12/2011 el combustible gastado a almacenar: 11.000tU
  • 17. Combustible Gastado: generador de calor 0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 0.0 0.1 1.0 10.0 100.0 1000.0 10000.0 100000.0 Tiempo (a) Capsula / bentonita Mitad bentonita Bentonita /granito 1,52 m de granito Temperatura(ºC) Bentonita Cápsula Granito
  • 18. Decaimiento de la actividad del combustible gastado Total P. Fisión y Activación R. Vida Larga R. Vida Corta
  • 19. Análogos del Combustible Características generales del Uranio Natural  Ubicuidad (tipos de rocas y condiciones P y T)  Gran número de especies minerales (U4+, U6+)  Isomorfismo (Th, Zr, Ca, Fe, TTRR, etc.)  Amplio rango de estabilidad (T, P, condiciones geoquímicas)  Sensibilidad a condiciones redox: U(IV) ↔ U(VI)  Desintegración radiactiva U238 – Pb206 (18 hijos); U235 – Pb207 (14 hijos)
  • 20. Análogos del Combustible x125 Pechblenda Sección transversal de una pastilla de combustible Uraninita/pechblenda Composición: UO2+x + impurezas Estructura cristalina: cúbica Textura: microfisuración, alta superficie, etc.
  • 21. Dominios de estabilidad del UO2+x 1 2 3 4 5 6 7 8 9 1 0 1 1 1 2 -4 0 0 -3 0 0 -2 0 0 -1 0 0 0 1 0 0 2 0 0 3 0 0 4 0 0 UO2 (OH)3 - P H 2 = 1bar UO2 (CO3 )2 2- UO2 CO3 U O 2 2 + U 4 O 9 UO2 (CO3 )3 4- U O 2 Eh(mV) p H DATOS DEL AGUA DE LA MINA DE URANIO “LOS RATONES” (CÁCERES) Aguas profundas 100-500 m
  • 22. Análogos del Combustible URANINITA A) Uraninita de OKLO (Gabón) 1900 Ma. B) Uraninita de Cigar Lake (Canadá) 1800 Ma. C) Uraninita de El Berrocal (España) 300 Ma.
  • 23. Análogos del Combustible Uraninita de OKLO altamente fisurada. Actínidos, TTRR, Zr, Th, Pd, etc. han permanecido. Los que han salido han sido por difusión en estado sólido, no disolución 100m Galena uraninita
  • 24. Análogos del Combustible Pechblenda inalterada Mina de Uranio Chaménae (Francia) 70 Ma
  • 25. Teoría de la disolución oxidativa del UO2+x Procesos involucrados en la disolución oxidativa de la matriz del combustible gastado
  • 26. Uraninita-Pechblenda Cofinita + Gummita Analogía de la disolución oxidativa del UO2+x
  • 27.  Uraninitas/Pechblendas permanecen inalteradas durante centenas y miles de millones de años (Oklo, Cigar Lake, El Berrocal, Mina Fé, Mina Ratones….)  La autoirradiación no modifica la estructura ni la solubilidad de forma significativa.  Alta estabilidad en ambiente reductor. La concentración de uranio en el agua de equilibrio con la uraninita es ≈ 2,38 µg/L.  En Oklo los transuránidos han permanecido en la uraninita durante más de 109 años.  La alteración se produce por oxidación/disolución dando lugar a fases secundarias. Conclusiones relevantes del estudio de análogos del combustible
  • 28. Contenedor del Combustible gastado = 4 Elementos de Combustible Funciones  Protección mecánica  Vida útil ≥ 1000 años  Evacuación del calor  Impedir radiación  Aislar el residuo  Mantener amb. Reductor  Capacidad retención RN Características  Resistencia mecánica  Resistencia corrosión  Alta cond. térmica  Espesor suficiente  Impermeabilidad  Alto consumo de O2  Generación prod. corrosión
  • 29. Dominios de estabilidad del Cu y Fe Diagramas de Eh/pH de las especies de Cu y Fe
  • 30. Análogos del Contenedor de Cu Cañón de Kronan Mar Báltico 1676 (300 años enterrado) Tasa de corrosión: 0,15µm/año
  • 31. Análogos del Contenedor de Acero Fe Fe Fe Fe Hierro Nativo en basalto de Bühl (Groenlandia)
  • 32. Análogos del Contenedor de Acero Yacimiento Cerro de la Coja (Córdoba) s I a.C. Necrópolis Tartesa Yacimiento Plaza de Moros (Toledo) s III a.C. Castro Carpetano Yacimiento de las Matillas (Alcalá de Henares) s II d.C. Necrópolis romana Yacimiento de Boca (Trespaderne Burgos) s IV a.C. Necrópolis Visigoda
  • 33. Análogo arqueológico del contenedor de acero Clavo de 35 cm preservado después de estar enterrado 1900 años Escena de enterramiento de clavos
  • 34. Conclusiones relevantes del estudio de los Análogos del contenedor  El cobre y el hierro nativo permanecen inalterados durante millones de años en condiciones reductoras reguladas por los componentes minerales de las rocas  Las tasas de corrosión determinadas a partir de análogos arqueológicos son: Cu y aleaciones: 0,025 a 1,27 m/año Fe y aleaciones: 0,1 a 10 m/año La vida del contenedor de acero al carbono puede ser igual o superior a los 10.000 años
  • 35.  Disipación hacia el granito del calor generado por los residuos Barrera de Arcilla (bentonita) FUNCIONES:  Aislamiento hidráulico  Retardo del transporte de radionucleidos  Sellado y protección mecánica  Regulación Geoquímica  Alta capacidad de retención de RN
  • 36. Barrera de Arcilla (Yacimiento de bentonita) Cantera: Serrata de Níjar, (Almería) 1. Alteración rocas volcánicas 2. Mioceno 3. Bentonita nombre genérico 4. Bentonita española FEBEX
  • 37. Barrera de Arcilla: Componentes minerales Esmectita 92% Sulfato cálcico Sílice Carbonato cálcico Na-K-Cl Feldespatos Composición mineral de la Bentonita española
  • 38. Barrera de Arcilla (bentonita) (Si7,78Al0,22)IV (Al2,77Fe3+ 0,33Fe2+ 0,02Mg0,81Ti0,02)6 O20(OH)4(Ca0,5Na0,08K0,11)1,19 Estructura de la montmorillonita • Alta T y alta concentración de K favorecen la illitización Capa octaédrica Capa tetraédrica Capa tetraédrica
  • 39. Bentonita Granito Barrera de Arcilla: Configuración Bloques de bentonita compactada: optimización de las propiedades naturales Densidad de la bentonita compactada: 1,65 g/cm3
  • 40. Montaje de la barrera de Arcilla: Laboratorio Subterráneo de Grimsel (Suiza)
  • 41. Barrera de Arcilla: Propiedades 0,1 1 10 100 1000 0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 Grado de saturación efectivo Succión+patm(MPa) Humectación 20 °C, 1,60 Humectación 20 °C, 1,75 Secado tras humectación 20 °C, 1,75 Humectación 40 °C, 1,65 H 1,60 20°C S 1,75 20°C H 1,75 20 °C Trayectoria, densidad seca (g/cm3) H 1,65 40°C • Baja Permeabilidad: 3·10-14 m/s  Presión Hinchamiento: 7 MPa  Alta Plasticidad: L. Líquido: 102% L. Plástico: 53% • Capacidad de Succión • Conduct. Térmica: 0.6-1.4 W/mK  Superficie específica: 725 m2/g  Capacidad Intercambio Catiónico: 104 meq/100g Propiedades Físicas: BARRERA MECÁNICA Y TÉRMICA:
  • 42. Análogo de la Barrera de Arcilla Durabilidad de la bentonita ante el efecto térmico del domo volcánico subyacente (Morrón de Mateo, Cabo de Gata (Almería) y el efecto salino del agua de mar. No se han observado transformaciones a illitas
  • 43. Análogo de la Barrera de Arcilla Madera fósil de los árboles de 1,5 Ma del bosque fósil en Dunarobba (Italia) Durabilidad y efecto conservador de la arcilla
  • 44. La montaña de sal de Cardona ~ 40 Ma (Barcelona) Análogo de la Barrera de Arcilla Efecto protector de la cubierta arcillosa
  • 45.  Las arcillas (bentonitas) son buenos aislantes hidráulicos (Domo salino de Cardona)  Mantienen condiciones físico-químicas idóneas para el mantenimiento de materiales lábiles (Dunarobba)  Tienen alta capacidad de retención de RN (Oklo, Cigar Lake)  Las esmectitas son estables en medios graníticos y en sistemas hidrotermales  La illitización no parece ser un proceso relevante en la alteración de la barrera de arcilla  La barrera de arcilla mantendrá sus funciones durante la vida operativa de un AGP Conclusiones relevantes de los estudios de los Análogos de la Barrera de Arcilla
  • 46. Barrera Geológica Formaciones geológicas que podrían albergar un AGP: •Granitos •Arcillas •Sales
  • 47. Barrera Geológica FUNCIONES • Protección física del sistema • Ambiente geoquímico idóneo • Retardo en el transporte de solutos REQUERIMIENTOS  Mínima densidad de población  Inexistencia de recursos económicos: minerales, hidráulicos, etc…  Muy baja probabilidad de actividad sísmica y/o tectónica  Mínima fracturación  Mínimos gradientes: hidráulico y geoquímico  Sencillez del sistema
  • 48. Análogo Natural de OKLO (Gabón)  Yacimiento de uranio (2x103Tm U)  Composición isotópica anómala  En Oklo: 235U= 0,62% , en la Naturaleza 235U= 0,72%  Detección anomalía en 1972  Se detectan las zonas de reacciones nucleares  Desde 1980 se estudia el yacimiento como análogo natural
  • 49. • Basamento cristalino (2,9-2,4x109 años) • Sedimentación /Diagénesis (2,1x109 años) • Levantamiento/Tectónica/Yacimiento (2x109 años) • Reacciones de fisión/hidrotermalismo asociado (1,9x109 años) • Tectónica/Metamosfismo/Distensión/Intrusión rocas básicas (0,7x109 años) • Hidrotermalismo/Tectónica post-jurásica (0,1x109 años) • Alteración supergénica/Meteorización (actualmente) Historia Geológica del Yacimiento de Oklo
  • 50. Análogo de la Barrera Geológica Yacimiento de OKLO (Gabón)
  • 51. Análogo de la Barrera Geológica Sarcófago protegiendo uno de los reactores nucleares en el Yacimiento de OKLO (Gabón)
  • 52. Análogo de la Barrera Geológica OKLO Reactor nuclear natural  Actínidos y TTRR no movilizados  Parcialmente migrados en tiempos geológicos (10-20m): Nb, Mo, Tc, Ru, Ag, In, Sn, Te, etc. Retenidos en arcillas, oxi-hidróxidos de Fe, zircones, apatitos y minerales neoformados  Migración rápida y algo más lejana: Kr, Xe, Rb, Cs. Detectados en inclusiones fluidas en las proximidades de las zonas de reacción
  • 53. Análogos de Procesos en el AGP GRANITO EDZ Agua Granítica BENTONITA Advección Desintegración radiactiva CÁPSULA Advección • Hidratación de la barrera de bentonita • Dilución y movimiento de sales hacia la cápsula • Saturación de la barrera de arcilla (20-90 años) • Consumo de O2 (Condic. Reductoras) • Homogenización del agua intersticial (100 años) • Radiólisis y generación de agentes oxidantes • Precipitación de nuevas fases minerales • Evaporación del agua por el calor Agua bentonítica Interfase Bentonita-Cápsula Interfase Granito-Bentonita Transitorio de hidratación t=0
  • 54. Procesos en el AGP GRANITO EDZ Agua Granítico-bentonítica BENTONITA CÁPSULA DIFUSIÓN DIFUSIÓN Liberación Prod. corrosión •Difusión salina hacia el granito •Equilibrio agua granítica/Agua intersticial de la arcilla (100.000 años) •Liberación de radionucleidos > 1000 años Flujo másico •Agua intersticial bentonítico-granítica con Fe en disolución •Corrosión óxica y anóxica con formación de minerales de hierro (magnetita, goetita) •Generación de gases: H2,O2, CO2, CH4, He, Xe, Kr •Inicio de la sorción y migración de RN sobre los prod de corrosión y bentonita Interfase Bentonita-Cápsula Interfase Granito-Bentonita Barrera de arcilla saturada t>100 años
  • 55. Mecanismos de sorción y retardo en el transporte de masa DIFUSIÓN EN POROS CERRADOS FILTRACIÓN MOLECULAR EXCLUSIÓN ANIÓNICA ADSORCIÓN FÍSICA INTERCAMBIO IÓNICO MINERALIZACIÓN PRECIPITACIÓN
  • 57. Análogos del Combustible Pechblenda masiva ~ 70 Ma Brecha de cuarzo cementada por pechblenda ~ 70 Ma
  • 58. Análogos de retención Movilización retención de radionucleidos en ambiente reductor Uranio retenido por materia orgánica Alteración de monacita: hidrolizado de torio
  • 59. Análogo de la retención sobre los productos de corrosión U en óxidos de Fe: 400 mg/Kg U en agua 0,006 mg/l
  • 60. Análogo de difusión en la matriz de la roca Mina Fé (Salamanca)
  • 61. Análogo de la movilización y retardo por procesos redox Frente de oxidación, Mina de Uranio Osamu Usumi (Brasil) Solubilización en condiciones oxidantes y precipitación en condiciones reducidas
  • 62. Análogo de precipitación en ambiente silicatado Uranotilo (Ca) Mina Fé (Salamanca) Cuprosklodowskita (Katanga) Sklodowskita (Mg) (Katanga)
  • 63. Análogo de precipitación en ambiente fosfatado Autunita Haute-Vienne (Francia) Autunita (Don Benito, Badajoz)
  • 64. Análogo Natural de El Berrocal: Especiación del Uranio S11 S12 S7 S1 S13 S15 S2 S14 S17 S18 S16 S10 S9S8 S6 S5 S4 S3 Arroyo de La Tarica Agua sulfatada cálcica Agua bicarbonatada cálcica DILUCIÓN EVOLUCIÓN MEZCLA Agua bicarbonatada cálcica Agua bicarbonatada cálcico-sódica Galería de acceso a la Mina de Uranio S -- NUO CO2 3 UO (CO )2 3 2 2- UO (CO )2 3 3 4- U(OH)4 UO2 2+ UO (SO )2 4 [U]= 10ppb [U]= 30-10ppb [U]=<10ppb [U]=<10ppb [U]=109ppb
  • 65. Procesos de Migración en el AGP Pechblenda Silicatos de uranilo Fosfatos de uranilo Uranio adsorbido en arcillas Líneas de flujo Zona de alteración Esquistos Nivel freático metros Análogo Natural de Koongarra (Australia)
  • 66. Dosis anual máxima al individuo en el escenario de referencia Criterio de seguridad (CSN) 1E-04 Sv/año
  • 67. Los Análogos Naturales contribuyen a generar confianza en la seguridad del concepto AGP